当今社会正面临能源和环境危机。新能源(如氢能)开发已成为亟待解决的重大问题,而光催化水裂解制氢有望成为解决这一问题的重要手段。高效光催化剂是光催化技术的核心,它吸收并利用光能提供水裂解反应所需要的能量,从而产生催化作用。一般来说,光催化反应包括三个重要步骤:1)光子激发催化剂产生电子和空穴;2)光生电子-空穴对有效分离,并迁移到催化剂表面;3)光生电子-空穴对在催化剂表面与水分子发生氧化还原反应。在此过程中,光子激发和光生电子-空穴对的迁移过程与催化剂的电子结构密不可分,表面化学反应以及电子-空穴对复合的抑制效应主要取决于催化材料的表面结构。因此,在原子尺度上优化体系的电子结构和表面结构,促进上述三个关键的光催化反应过程,同时抑制光生载流子复合,对于设计合成理想的光催化剂具有重要意义。
最近,吉林大学无机合成与制备化学国家重点实验室邹晓新博士(点击查看介绍)课题组与吉林大学理论化学研究所陈巍教授课题组、美国罗格斯大学Asefa教授课题组合作,报道了一种具有原子层厚度孔壁的多孔镓铟双金属氧化物纤维材料。研究结果表明,这一新颖的纳米体系具有独特的电子结构:其价带顶和导带底分别位于孔壁的两侧表面,两侧间存在静电势差。这意味着受到光子激发后,电子-空穴对直接在材料的外表面形成,极大地缩短了电子-空穴对从产生位点到催化位点的迁移距离。材料两侧存在的静电势差能产生内部电场,有效抑制电子-空穴对的复合。此外,超薄孔壁的多孔结构使得催化剂暴露出高密度的活性位点。光催化水裂解实验证实该材料有着优异的光催化产氢活性。这些原子层面的微观机理研究将有助于人们对新型高活性光催化材料的理性设计与预测。
相关论文发表在《Angewandte Chemie International Edition》上,第一作者为吉林大学博士研究生陈辉和于广涛副教授。
该论文作者为:Hui Chen, Guangtao Yu, Guo-Dong Li, Tengfeng Xie, Yuanhui Sun, Jingwei Liu, Hui Li, Xuri Huang, Dejun Wang, Tewodros Asefa,* Wei Chen,* and Xiaoxin Zou*
原文(扫描或长按二维码,识别后直达原文页面):
http://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.201605367/full
Unique Electronic Structure in a Porous Ga-In Bimetallic Oxide Nano-Photocatalyst with Atomically Thin Pore Walls
Angew. Chem. Int. Ed., 2016, 55, 11442-11446, 10.1002/anie.201605367
导师介绍
邹晓新副教授
http://www.x-mol.com/university/faculty/31093