超容量编码系统的建立

提高科学发现的通量需要对大量检测对象进行同时分析，光学多路编码系统为此提供了完美的解决方案。随着光学解码技术即各种仪器平台的快速发展，开发更加简单、高效的光学编码技术具有重要意义。目前，最成熟的Luminex编码系统使用有机小分子荧光染料，通过精细控制微球载体上染料的配比实现较大的编码容量。该项技术的成功之处在于实现了商业化生产，然而，荧光染料的发射谱带较宽，容易造成光谱重叠和光漂白等实际问题，限制了编码容量的上限。

近期，华中师范大学高婷娟教授的研究小组报道了一种全新的超容量编码系统。这种方法将波长与光强两个变量进行组合编码，在光强的维度上首次实现了八进制的编码单元。其原理为：通过选用炔类编码分子，以它们在拉曼静默区域特征而狭窄的信号峰作为编码元素，调节相对拉曼强度实现编码光谱的精准分辨。作者成功开发了包含4个波段的编码分子库，验证了信息载体上10⁵数量级的超强编码容量，并将该编码思路与二维平面载体和固相合成的三维树脂微珠相结合，得到可以稳定储存的信息载体，展示了这种超容量编码系统走向商业化的前景。

图1. 超容量信息编码系统的编码和解码策略。

该课题组所创建的编码分子库，具有特征的拉曼位移和强度信息。这些化合物的拉曼位移处于2000~2300 cm^-1的静默区域，分为I、II、III、IV四个波段。它们按照用途分为两组，其中的15种化合物用于溶液中的混合编码，另外的13种含有羧基，用于氨基化树脂珠的共价键合。截止目前，两类化合物分别实现了16进制和8进制的编码单元（图2）。

图2. 拉曼编码分子库和编码单元。

作者通过溶液中的组合式混合，对常用的ASCII和Unicode两种数据存储系统进行了拉曼编码。基于此，作者用中英文分别对“华中师范大学”进行了信息存储。存储形式为石英玻片上的湿墨和干墨，进而得到数据存储芯片。这种方法的编码和解码速度快、无能耗、编码容量大，通过结合高分子的成膜效应有望实现信息的长期稳定存储。

图3. 使用ASCII-拉曼和Unicode-拉曼编码系统对英文和中文的编写实例。

此外，作者基于树脂微珠上的8进制编码单元，获得了64个两位编码、512个三位编码和4096个四位编码；将这种编码方法与固相合成的多肽文库相结合，演示了如何筛选特异性结合肿瘤细胞的活性多肽。作者合成了8种带有不同拉曼编码的多肽，与U-87MG细胞共孵后，结果表明：虽然出现的阳性珠显示出不同的细胞结合强度，但解码的结果与预先的实验设计完全吻合。这种全新的筛选技术无需传统技术中繁琐的分离、回收和洗脱步骤，只需一分钟就可对阳性珠进行原位解码，并确定其序列。

图4. 拉曼编码的多肽树脂微珠与U-87MG细胞的结合活性筛选。

因此，光学多路编码系统的目标是海量、稳定的编码信息和轻松、可靠地解码途径。高婷娟教授小组通过开发自发拉曼散射的分子库，轻松实现了树脂微珠上4096（8⁴）和平面载体上65536（16⁴）的编码容量。当分子库中的化合物都用于编码时，编码容量可继续扩充至524288。这种信息编码系统的应用领域为数据存储、多重生物检测和高通量活性筛选。此项工作的通讯作者是华中师范大学的唐浴尘和高婷娟教授，主要实验由硕士研究生贺彩丽完成。

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Super-capacity information-carrying systems encoded with spontaneous Raman scattering

Yuchen Tang,* Caili He, Xingxing Zheng, Xuqi Chen, Tingjuan Gao*

Chem. Sci., 2020, 11, 3096-3103, DOI: 10.1039/c9sc05133c