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新型高温抗烧结纳米金催化剂

负载型金催化剂由于其独特的催化性能,被广泛应用于一些工业生产中。但是由于金的塔曼温度较低,在高温反应中很容易烧结导致其反应稳定性能较差。近日,中科院大连化物所王军虎研究员(点击查看介绍)团队通过使用三聚氰胺在高温氧化气氛下制备了氧化钛包裹金纳米颗粒的抗烧结金催化剂


金属-载体间强相互作用 (strong metal-support interaction, SMSI) 是多相催化体系一个很重要的概念,其自从Tauster等在二十世纪七十年代末提出来后已经被广泛地研究。经典SMSI 主要适用于铂族金属和具有还原性的氧化物载体。然而和铂族金属不同,长期以来研究人员一直认为Au无法产生SMSI效应,并将其原因归结为Au较低的功函数和表面能。2017年该团队首次证明了Au与TiO2之间存在经典SMSI (Sci Adv, 2017, 3, e1700231)。然而由于经典SMSI是可逆的,即生成的TiOx包裹层在进一步高温氧化气氛(>400 ℃)处理后会消退,导致其无法对被包裹的Au纳米颗粒的催化性能产生影响。因此,很有必要开发出一种新的策略以实现含Ti的包裹层包裹Au颗粒,同时该包裹层在高温氧化气氛下具有很强的耐受性。


研究发现Au纳米颗粒可在氧化气氛下被一层可渗透的TiOx薄层包裹,该条件与经典SMSI的产出条件恰好相反。产生此现象的关键是使用三聚氰胺进行修饰,然后在高温N2气氛下处理,进一步在800 ℃空气气氛下焙烧。更重要的是,该TiOx包裹层在进一步 (400-600 ℃) 氧化气氛下焙烧不消失,这也与经典SMSI相反。由于TiOx包裹层的产生,得到的金催化剂具有抗烧结性且表现出很好的活性,同时在WGS反应以及模拟汽车尾气CO消除反应中表现出很好的稳定性。此外,该策略还可以扩展到TiO2负载的金溶胶以及商业的RR2Ti催化剂。

图1. (a) Au/TiO2的HRTEM图像, (b) Au/TiO2@M的HRTEM图像, (c) Au/TiO2@M-N的HRTEM图像, (d) Au/TiO2@M-N-800的HRTEM图像。比例尺为5 nm


图2. EELS结果分析。(a) Au/TiO2@M-N-800的HRTEM图像。(b)和(c), 450-480 ev范围的EELS谱。比例尺为5 nm


图3. Au/TiO2、Au/TiO2@M、Au/TiO2@M-N、Au/TiO2@M-N-800和Au/TiO2-800的CO吸附原位DRIFTS谱图


图4. Au foil、Au/TiO2、Au/TiO2@M、Au/TiO2@M-N、Au/TiO2@M-N-800、Au/TiO2-800的Au LIII-edge的XANES谱和k3-weight EXAFS谱的傅里叶变换


图5. CO反应活性和稳定性测试结果及反应后催化剂的HRTEM


图6. 对比SMSI的包裹层与三聚氰胺诱导的包裹层的产生条件与结构


该成果近期发表在Nature Communications 上,文章的第一作者是大连化物所博士生刘少峰


原文(扫描或长按二维码,识别后直达原文页面,或点此查看原文):

Ultrastable Au nanoparticles on titania through an encapsulation strategy under oxidative atmosphere

Shaofeng Liu, Wei Xu, Yiming Niu, Bingsen Zhang, Lirong Zheng, Wei Liu, Lin Li, Junhu Wang

Nat. Commun., 2019, 10, 5790, DOI: 10.1038/s41467-019-13755-5


王军虎研究员简介


光谱学与纳米催化材料专家。中国科学院大连化学物理研究所研究员、博士生导师、穆斯堡尔谱研究组(DNL2005组)组长、穆斯堡尔谱中心(Mössbauer Effect Data Center, MEDC)秘书长及穆斯堡尔谱数据期刊(Mössbauer Effect Reference and Data Journal, MERDJ, ISSN 0163-9587)执行主编。2008年获中国科学院引进国外杰出人才“百人计划”荣誉称号和奖励基金支持,荣获2018年度“中国科学院优秀导师奖”。长期从事穆斯堡尔谱学及其在化学和催化中的应用研究,研究成果得到国际同行的广泛评价和认可,2009年被评选为国际穆斯堡尔谱学研究领域新领军人物(亚洲唯一代表,全球共评选11人)。在Nat. Commun., Sci. Adv., J. Am. Chem. Soc., Angew. Chem. Int. Ed.等国际知名期刊发表论文多篇。目前的主要研究有:1)原位穆斯堡尔谱技术的开发及其在化学和催化研究中的应用;2)金属和载体间强相互作用的研究;3)纳米复合催化材料的开发及其在环境、能源领域的应用;4)纳米复合反应吸附材料的开发及其在环境、能源领域的应用;5)穆斯堡尔谱技术在深空探测中的应用。


https://www.x-mol.com/university/faculty/22735


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