南昌大学袁凯和陈义旺团队JACS封面：氮磷双配位策略提升单原子铁ORR活性

金属空气电池和燃料电池等能源器件的发展都迫切需要高效的氧还原反应(ORR)电催化剂。目前，活性最高的ORR催化剂仍是铂(Pt)基贵金属材料，但Pt储量低、价格昂贵，稳定性较差，严重限制了其规模化应用。设计高效、稳定、廉价的非贵金属催化剂来替代Pt基催化剂是目前的重要任务之一。氮配位金属单原子催化剂（M-N-C, M= Fe、Co、Ni、Mn、Cu等）具有高活性、高原子利用率等优势，在能源、催化等领域中具有重要的研究价值与应用前景。对氮配位金属单原子的配位环境及电子结构调控是提高ORR性能的有效途径之一。然而，目前尚缺乏有效的结构调控方法。以碳材料为载体负载氮配位金属单原子催化剂，引入B、P、S等异质原子，采用双组分掺杂有效的调控局部配位环境及电子态，影响反应中间体的吸附能并最终改变催化活性及选择性进而实现ORR性能的提升。

Fe-N₃P活性位点结构示意图。

近日，南昌大学袁凯教授和陈义旺教授团队与德国伍珀塔尔大学Ullrich Scherf教授、上海交通大学庄小东教授及华中师范大学邱明教授合作，通过几何结构和电子结构工程开发了碳纳米片上嵌有氮磷双配位单原子铁（Fe-N₃P）活性位点催化剂（Fe-N/P-C），并使用尖端技术对其结构进行了表征。实验表明，该催化剂组成和结构上的优点（一个铁原子和3个氮原子及一个磷原子配位）以及原子级活性中心优化的电子结构，使得这种具有丰富的Fe-N₃P活性位的新型催化剂显示出卓越的ORR性能，出色的耐久性和对甲醇的耐受性，其性能优于Pt/C催化剂。

Fe-N/P-C催化剂结构表征。

实验和理论结果均表明，N和P双配位铁位点有利于氧中间体的吸附/解吸，从而加快了反应动力学，并提高ORR性能。该工作不仅为高效的ORR和锌-空电池提供了可行的途径，而且为制备新的原子分散的金属催化剂进行能量转换提供了一种通用而可靠的方法。

相关研究成果以封面文章发表在J. Am. Chem. Soc.上。南昌大学袁凯教授为该论文的第一及通讯作者，南昌大学陈义旺教授、上海交通大学庄小东教授及华中师范大学邱明教授为共同通讯作者。

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Boosting Oxygen Reduction of Single Iron Active Sites via Geometric and Electronic Engineering: Nitrogen and Phosphorus Dual Coordination

Kai Yuan*, Dirk Lützenkirchen-Hecht, Longbin Li, Ling Shuai, Yizhe Li, Rui Cao, Ming Qiu*, Xiaodong Zhuang*, Michael K.H. Leung, Yiwang Chen*, Ullrich Scherf

J. Am. Chem. Soc., 2020, 142, 2404-2412, DOI: 10.1021/jacs.9b11852

作者简介

袁凯，南昌大学特聘教授，博士生导师，德国伍珀塔尔大学和南昌大学双博士学位。主要从事纳米能源材料的设计合成及其在能量转换与存储系统中的应用研究，如超级电容器、金属-空气电池、燃料电池和电催化等。在J. Am. Chem. Soc.; Angew. Chem. Int. Ed.; Adv. Mater.等国际知名期刊发表学术论文50余篇。主持国家自然科学基金，江西省杰出青年科学基金等项目，获博士后创新人才支持计划、青年井冈学者奖励计划和科技创新杰出青年人才支持计划。

陈义旺，南昌大学教授，博士生导师，国家杰出青年科学基金获得者(2014)，入选国家“万人计划”科技创新领军人才(2016)，国家百千万人才工程(2017)，国家中青年科技创新领军人才(2014)，教育部新世纪优秀人才计划(2006)，德国洪堡奖学金获得者(1999)，享受国务院特殊津贴(2007)。主持和完成国家自然科学基金重点项目/杰出青年基金项目、科技部重点基础研究发展计划973前期研究专项等项目。主要从事高耐磨有机硅弹性体、柔性太阳能电池设计与印刷加工、有机热电纤维以及超级电容器等可穿戴高分子能源体系纳米复合方面研究。以第一作者或通讯作者在J. Am. Chem. Soc.; Angew. Chem. Int. Ed.; Adv. Mater.; Adv. Funct. Mater.等国际期刊发表学术论文400多篇；获授权发明专利20余项。

https://www.x-mol.com/university/faculty/20606