发展绿色、高效、高选择性的合成新反应、新方法是目前有机合成化学研究的热点和前沿。过渡金属催化醛对烯烃的氢酰化反应是合成酮类化合物的原子经济性反应,目前文献报道的方法主要限于铑催化剂,且需要使用带有导向基团的底物,反应的区域选择性也有待提高。
南开大学周其林教授课题组最近发现零价镍的单膦配体络合物可以催化分子间的醛与烯烃的氢酰化反应,底物不需要有导向基团,反应具有很高的收率和区域选择性。此外,他们还与南开大学许秀芳教授课题组合作,用理论计算和实验方法研究了反应机理,提出了镍催化醛基C–H键对烯烃双键直接迁移插入的ligand to ligand hydrogen transfer (LLHT)反应机理。
这一研究成果发表于《J. Am. Chem. Soc.》上。
该研究得到科技部、基金委、元素有机国家重点实验室和天津化学化工协同创新中心的资助。
http://pubs.acs.org/doi/abs/10.1021/jacs.6b00024
原文标题:Nickel-Catalyzed Hydroacylation of Styrenes with Simple Aldehydes: Reaction Development and Mechanistic Insights
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