Angew. Chem.大连化物所70周年庆祝专刊

为庆祝中国科学院大连化学物理研究所成立70周年，大连化物所联合Angewandte Chemie（《德国应用化学》）推出在线庆祝专刊，精选收录了自2006年以来该所在Angewandte Chemie上发表的30篇代表性论文，充分展示了化物所以可持续发展的能源研究为主导，坚持资源环境优化、生物技术和先进材料创新协调发展历程中取得的重要成果。

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原文链接：

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/toc/10.1002/(ISSN)1521-3773.Dailan-70

催化基础研究是大连化物所的传统特色和优势方向之一。专刊选取了Angewandte Chemie 国际顾问编委会委员包信和院士团队在碳基材料电催化转化、高温电催化产氧以及合成气的选择性催化转化等领域取得的最新进展。

• Iron Encapsulated within Pod-like Carbon Nanotubes for Oxygen Reduction Reaction. Angew. Chem. Int. Ed., 2013, 52, 371-375. DOI: 10.1002/anie.201204958

• Enhanced Electron Penetration through an Ultrathin Graphene Layer for Highly Efficient Catalysis of the Hydrogen Evolution Reaction. Angew. Chem. Int. Ed., 2015, 54, 2100-2104. DOI: 10.1002/anie.201409524

• Oxygen Evolution Reaction over the Au/YSZ Interface at High Temperature. Angew. Chem. Int. Ed., 2019, 58, 4617-4621. DOI: 10.1002/anie.201814612（点击阅读详细）

• High-Quality Gasoline Directly from Syngas by Dual Metal Oxide-Zeolite (OX-ZEO) Catalysis. Angew. Chem. Int. Ed., 2019, 58, 7400-7404. DOI: 10.1002/anie.201902990

杨维慎和朱雪峰研究员等总结了用于分析基于NiFe产氧电催化剂的各种原位表征手段。韩洪宪研究员等发现了γ-MnO₂在特殊电位窗口范围内可在强酸条件下实现稳定的电催化水分解产氧反应。

• Application of In Situ Techniques for the Characterization of NiFe-Based Oxygen Evolution Reaction (OER) Electrocatalysts. Angew. Chem. Int. Ed., 2019, 58, 1252-1265. DOI: 10.1002/anie.201802923

• Stable Potential Windows for Long-Term Electrocatalysis by Manganese Oxides Under Acidic Conditions. Angew. Chem. Int. Ed., 2019, 58, 5054-5058. DOI: 10.1002/anie.201813361

张涛院士团队首次报道了利用碳化钨催化剂实现纤维素直接催化转化为乙二醇，以及通过提高单原子催化剂的界面活性位点实现伯醇的选择性氧化。

• Direct Catalytic Conversion of Cellulose into Ethylene Glycol Using Nickel-Promoted Tungsten Carbide Catalysts. Angew. Chem. Int. Ed., 2008, 47, 8510-8513. DOI: 10.1002/anie.200803233

• Maximizing the Number of Interfacial Sites in Single-Atom Catalysts for the Highly Selective, Solvent-Free Oxidation of Primary Alcohols. Angew. Chem. Int. Ed., 2018, 57, 7795-7799. DOI: 10.1002/anie.201803272

申文杰研究员和周燕副研究员等发现了金属–氧化物界面结构及相互作用对CO催化氧化的影响。

• Geometrical Structure of the Gold–Iron(III) Oxide Interfacial Perimeter for CO Oxidation. Angew. Chem. Int. Ed., 2018, 57, 11289-11293. DOI: 10.1002/anie.201805975

建立在催化基础研究成果上，大连化物所的相关工程应用也取得了长足的进步。黄声骏研究员团队在硅铝分子筛性质可控调节研究中，首次实现了“脱铝”–“脱硅”过程的桥接，在高铝含量的MFI分子筛中构造了集中、可控的微孔–介孔多级孔结构。刘中民院士和徐云鹏研究员团队利用MOFs基本结构片段修饰传统硅铝类分子筛材料，成功制备出了一系列具有较高选择性的甲烷/氮气分离吸附剂。

• Bridging Dealumination and Desilication for the Synthesis of Hierarchical MFI Zeolites. Angew. Chem. Int. Ed., 2017, 56, 12553-12556. DOI: 10.1002/anie.201706566

• Decorated traditional zeolites with subunits of metal−organic frameworks for CH₄/N₂ separation. Angew. Chem. Int. Ed., 2019, 58, 10241-10244. DOI: 10.1002/anie.201905014（点击阅读详细）

在太阳能转化和利用方面，大连化物所致力于解决太阳能科学研究中的基础问题和关键问题，主要包括太阳能转换过程中的高效光吸收，电子/空穴生成、传输、复合，和电子/空穴有效参与发电或化学反应等，以及系统集成理论。其中，李灿院士团队关注TiO₂和Ga₂O₃氧化物表面相及其对光催化分解水活性的影响，并进行了深入研究。

• Importance of the Relationship between Surface Phases and Photocatalytic Activity of TiO₂. Angew. Chem. Int. Ed., 2008, 47, 1766-1769. DOI: 10.1002/anie.200704788

• Photocatalytic Overall Water Splitting Promoted by an α-β phase Junction on Ga₂O₃. Angew. Chem. Int. Ed., 2012, 51, 13089-13092. DOI: 10.1002/anie.201207554

吴凯丰研究员等系统地分析了TiO₂中不同钛氧团簇相异构体对其光催化产氢活性的影响。黄家辉研究员设计合成的金银合金纳米团簇展现出了优异的光催化降解有机污染物性能。

• Isomerism in Titanium-Oxo Clusters: Molecular Anatase Model with Atomic Structure and Improved Photocatalytic Activity. Angew. Chem. Int. Ed., 2019, 58, 1320-1323. DOI: 10.1002/anie.201809961

• The Structure of Au_23-xAg_x(S-Adm)₁₅ Nanocluster and its Application in Photocatalytic Degradation of Organic Pollutants. Angew. Chem. Int. Ed., 2019, 58, 11335-11339. DOI: 10.1002/anie.201904612

邓德会研究员课题组开发一种基于石墨烯的单原子钴复合材料，用作染料敏化太阳能电池的对电极时可以显著提升光电转化效率。金盛烨研究员等发现了钙钛矿薄膜太阳能电池中，界面均匀性是晶粒–电极界面的载流子提取效率的重要限制因素。

• A Graphene Composite Material with Single Cobalt Active Sites: A Highly Efficient Counter Electrode for Dye-Sensitized Solar Cells. Angew. Chem. Int. Ed., 2016, 55, 6708-6712. DOI: 10.1002/anie.201602097

• Limiting Perovskite Solar Cell Performance by Heterogeneous Carrier Extraction. Angew. Chem. Int. Ed., 2016, 55, 13067-13071. DOI: 10.1002/anie.201606574

韩克利研究员报道了一系列钙钛矿纳米晶发光材料，包括非铅双钙钛矿纳米晶和零维有机–无机金属卤化物钙钛矿单晶材料。

• Colloidal Synthesis and Charge-Carrier Dynamics of Cs₂AgSb_1-yBi_yX₆ (X: Br, Cl; 0 <= y <= 1) Double Perovskite Nanocrystals. Angew. Chem. Int. Ed., 2019, 58, 2278-2283. DOI: 10.1002/anie.201811610

• Air-Stable, Lead-Free Zero-Dimensional Mixed Bismuth-Antimony Perovskite Single Crystals with Ultra-broadband Emission. Angew. Chem. Int. Ed., 2019, 58, 2725-2729. DOI: 10.1002/anie.201812865

在储能研究领域，大连化物所针对可再生能源发电及智能电网建设对大规模储能技术及电动车发展对高比能量动力电池的重大需求，重点研究储能电池用关键材料、核心部件及电池系统设计、优化、集成技术，并开展应用示范。邓伟侨研究员和吴忠帅研究员等合作制备出同时具有高比表面积和高含氮量的导电共轭微孔高分子，用作高比容超级电容器电极材料。李先锋研究员团队设计实现了长循环寿命、高能量和高功率密度并具有自修复性质的锌–碘液流电池。陈萍研究员与何腾项目研究员等利用金属的电负性差异，修饰有机储氢材料的电子性质，合成了一类新颖的有机-无机杂化的金属有机氢化物储氢体系。

• Conductive Microporous Covalent Triazine-Based Framework for High-Performance Electrochemical Capacitive Energy Storage. Angew. Chem. Int. Ed., 2018, 57, 7992-7996. DOI: 10.1002/anie.201711169（点击阅读详细）

• A Long Cycle Life, Self-Healing Zinc-Iodine Flow Battery with High Power Density. Angew. Chem. Int. Ed., 2018, 57, 11171-11176. DOI: 10.1002/anie.201803122

• Reversible Hydrogen Uptake/Release over a Sodium Phenoxide-Cyclohexanolate Pair. Angew. Chem. Int. Ed., 2019, 58, 3102-3107. DOI: 10.1002/anie.201810945（点击阅读详细）

大连化物所的精细化工研究以国家重大科技需求为目标和导向，以有机化学和物理化学交叉学科为学术基础，以催化材料、催化转化工程技术研究为特色，针对资源浪费严重、污染大、效率低的化学化工合成过程，开展清洁催化合成的应用基础研究。重点发展清洁催化氧化、不对称催化合成、催化选择加氢、生物质催化转化等过程，为石油化工、精细化工的发展提供创新方法和技术。

在不对称催化合成方面，周永贵研究员团队发展了以氯甲酸酯为活化剂的喹啉和异喹啉的不对称氢化反应，并设计合成了一系列基于二茂铁骨架的手性可再生辅酶NAD(P)H模拟物，以氢气作为终端还原剂，利用简单的稀土路易斯酸作为转移催化剂，通过配位活化作用，可以分别实现四取代缺电子烯烃和苯并噁嗪酮等的仿生手性还原。

• Asymmetric Hydrogenation of Quinolines and Isoquinolines Activated by Chloroformates. Angew. Chem. Int. Ed., 2006, 45, 2260-2263. DOI: 10.1002/anie.200503073

• Catalytic Biomimetic Asymmetric Reduction of Alkenes and Imines Enabled by Chiral and Regenerable NAD(P)H Models. Angew. Chem. Int. Ed., 2019, 58, 1813-1817. DOI: 10.1002/anie.201813400（点击阅读详细）

陈庆安研究员团队开发了两种金属氢催化剂，可实现高区域选择性和高原子经济性的吲哚和异戊二烯的仿生戊烯基化反应。

• Catalytic Prenylation and Reverse Prenylation of Indoles with Isoprene: Regioselectivity Manipulation through Choice of Metal Hydride. Angew. Chem. Int. Ed., 2019, 58, 5438-5442. DOI: 10.1002/anie.201901025

万伯顺研究员等选用氮杂丙烯啶作为合成子，在钌催化剂条件下，可以和二炔发生[3+2+2]环加成反应高选择性地得到氮杂七元环吖庚因类衍生物。

• Ruthenium-Catalyzed C¢C Bond Cleavage of 2H-Azirines: A Formal [3+2+2] Cycloaddition to Fused Azepine Skeletons. Angew. Chem. Int. Ed., 2016, 55, 2861-2865. DOI: 10.1002/anie.201510820

在生物质催化转化方面，徐杰研究员和路芳研究员等以生物质基粘康酸为原料，经与乙醇和乙烯发生连续的酯化反应、Diels-Alder反应以及脱氢反应，直接合成对苯二甲酸二乙酯。王峰研究员团队利用二氧化铈稳定的钌簇多相催化剂的“界面路易斯酸碱对”催化烯烃、CO和胺的三分子反应，生成新的C-C、C-N和C=N化学键，从而合成出喹唑啉酮类化合物。李宁研究员和王峰研究员以生物质平台化合物甲醛、巴豆醛和丙烯酸酯/富马酸酯为原料，发展了脯氨酸催化的三组分环加成反应，然后通过调节后续过程，分别以高产率选择性合成1,4-环己烷二甲醇、1,4-环己烷二甲酸和1,2-环己烷二甲酸酯。

• Production of Diethyl Terephthalate from Biomass-Derived Muconic Acid. Angew. Chem. Int. Ed., 2016, 55, 249-253. DOI: 10.1002/anie.201509149

• The synthesis of quinazolinones from olefins, CO and amines over heterogeneous Ru-clusters/ceria catalyst. Angew. Chem. Int. Ed., 2018, 57, 12308-12312. DOI: 10.1002/anie.201806266（点击阅读详细）

• Synthesis of 1,4-Cyclohexanedimethanol, 1,4-Cyclohexanedicarboxylic Acid and 1,2-Cyclohexanedicarboxylates from Formaldehyde, Crotonaldehyde and Acrylate/Fumarate. Angew. Chem. Int. Ed., 2018, 57, 6901-6905. DOI: 10.1002/anie.201801287

丁云杰研究员等以多孔有机聚合物为平台开发的新型预配位/聚合策略合成原子级别分散的单核钯催化剂，综合了载体材料的孔道效应、电子效应和离散位点的优势，可实现高区域选择性的电子无偏向的烷基烯烃的氧化Heck反应。

• Constructing Mononuclear Palladium Catalysts by Precoordination/Solvothermal Polymerization: Recyclable Catalyst for Regioselective Oxidative Heck Reactions. Angew. Chem. Int. Ed., 2019, 58, 2448-2453. DOI: 10.1002/anie.201814493（点击阅读详细）

中国科学院大连化学物理研究所（以下简称“大连化物所”）创建于1949年3月。建所以来，大连化物所面向国家需求，勇于创新，迎难而上，为我国经济建设和国防建设作出了卓越的贡献。

大连化物所曾先后分出了三个研究所，即1958年在兰州分建的中国科学院石油研究所兰州分所（现名中国科学院兰州化学物理研究所）；1961年在太原分建的中国科学院煤炭化学研究所；1971年在湖北襄樊分建的七机部42所（后改名航天科技集团42所，现名襄樊航天化学动力总公司）。

大连化物所现有四个园区，分别为星海主所区、长兴岛所区、西山湖所区和一二九街所区，共占地105.02万平方米。目前设有7个国家级研发单元、5个研究室和涵盖11个研究部的洁净能源国家实验室(筹)。

大连化物所是一个基础研究与应用研究并重、应用研究和技术转化相结合、以任务带学科为主要特色的综合性研究所。大连化物所的发展战略为发挥学科综合优势，加强技术集成创新，以可持续发展的能源研究为主导，坚持资源环境优化、生物技术和先进材料创新协调发展，在国民经济和国家安全中发挥不可替代的作用，创建世界一流研究所。

自建所以来，大连化物所培养和引进了若干享誉国内外的科学家及一大批高素质研究和技术人才，先后有20位科学家当选为中国科学院和中国工程院院士，3位当选为发展中国家科学院院士，1位当选为欧洲人文和自然科学院院士。

大连化物所充分发挥研究所在科技创新中的优势，加强与地方政府和企业的联系，结合国家经济建设和产业需求，不断开拓新的合作渠道，构建多层次的科技合作体系。大连化物所成果转移转化由原来的项目合作、战略合作全面升级到全要素多方合作。大连化物所倡导新型成果转化模式，建设了国家双创示范基地、催化放大研究平台以及遍及全国十余个省区的成果转化基地，搭建起研究与产业的桥梁，促进科研成果转移转化，服务地方经济。

2017年3月大连化物所、青岛生物能源与过程研究所开始融合发展。2017年，中国科学院依托大连化物所，组建中国科学院洁净能源创新研究院。

2011年以来，大连化物所取得各类科研成果247项，以第一完成单位获得省部级以上奖励60余项，其中获得国家奖励8项，中科院、省部级一等奖12项。2013年，张存浩院士获得国家最高科学技术奖；2014年，“甲醇制取低碳烯烃技术”获得国家技术发明一等奖。

（本稿件来自Wiley和大连化物所）