液体透射电镜技术在纳米尺度原位揭示钯的分形纳米晶的形成过程

贵金属分形纳米晶由于其在催化和传感等领域的潜在应用价值备受科学家们关注。先前的工作已经表明纳米晶的分形维度和形貌在很大程度上会影响它们的性能。因此深入理解这些分形纳米晶的形成机制对于更加精细地调控它们的形貌和功能是非常重要的。通常情况下，分形纳米晶的生长过程主要是动力学控制的。尽管分形纳米晶的生长动力学在先前的工作中已经被报道，但目前还存在两个挑战：一是早期形成过程仍然不清楚；二是与过饱和度相关的物理因素是如何影响生长过程的。

近日，来自浙江大学的唐睿康（点击查看介绍）和金传洪（点击查看介绍）团队以钯分形纳米晶为例，通过原位液体透射电镜技术追踪了其在溶液中的形成与生长过程。实验结果发现在钯分形纳米晶形成早期会形成不规则的纳米团簇，当其生长到一定尺寸后，极度过饱和的溶液环境会诱导固液界面不稳定，从而会加速纳米团簇到分形纳米晶，甚至是枝晶的转变（图1）。他们还进一步研究了电子束剂量和前驱相浓度对钯分形纳米晶生长过程的影响，发现岛状纳米晶和纳米枝晶结构分别在低和高的过饱和度条件下形成（图2和图3）。通过对分形纳米晶的微观生长过程的深入分析，结果表明过饱和度介导的动力学控制增加原子的形成和结合速率与原子扩散速率的差异，进而能够促进枝晶结构的形成和生长。该工作从过饱和度和晶体形貌之间的关联为纳米晶的形貌调控提供了一条新的途径。

图1. 钯分形纳米晶的形成过程

图2. 电子束剂量对钯分形纳米晶生长过程的影响及定量分析

图3. 前驱相浓度对钯分形纳米晶生长过程的影响及定量分析

该成果近期发表在Chemical Communications 上，文章的第一作者是浙江大学的博士研究生金彪，通讯作者是唐睿康教授和金传洪教授。该工作得到了国家自然科学基金、浙江省自然科学基金和中国博士后科学基金的经费支持。

原文（扫描或长按二维码，识别后直达原文页面，或点此查看原文）：

Quantitative investigation of the formation and growth of palladium fractal nanocrystals by liquid-cell transmission electron microscopy

Biao Jin, Zhaoming Liu, Ruikang Tang, Chuanhong Jin

Chem. Commun., 2019, 55, 8186-8189, DOI: 10.1039/C9CC03161H

导师介绍

唐睿康

https://www.x-mol.com/university/faculty/14397

https://person.zju.edu.cn/0005003

金传洪

https://www.x-mol.com/university/faculty/47826

http://cem.zju.edu.cn/redir.php?catalog_id=3416&object_id=3951