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双功能Ni2P电极用于析氢反应与四氢异喹啉选择性脱氢反应

电催化水分解是制备清洁能源——氢气最具潜力的途径之一。然而,其析氧半反应 (OER) 不仅动力学缓慢,而且产生的氧气附加值低,存在需分离氢气和氧气等问题,很大程度的限制了水全解的能量转化效率,也大大提高了制氢成本。因此,探索一种阳极电催化析氧替代反应,促进水分解制氢,同时,高选择性生产高附加值的化学产品,具有重要的意义。


近期,天津大学张兵教授(点击查看介绍)课题组在前期电催化耦合伯胺完全氧化制腈和析氢的工作(Angew. Chem. Int. Ed., 2018, 57, 13163–13166)的基础上,进一步通过四氢异喹啉(THIQs)的选择性部分脱氢替代阳极析氧反应,发展了双功能Ni2P电极电催化四氢异喹啉选择性半脱氢耦合析氢的反应策略。通过绿色可控的电催化方式,在低电位下实现了四氢异喹啉的高选择性半脱氢制备二氢异喹啉(DHIQs),同时促进氢气生成(图1)。

图1. 反应体系示意图


该课题组通过电化学原位拉曼光谱等技术对催化机制进行了研究,结果表明电化学原位转化的NiII/NiIII作为可逆的氧化还原介体,是可控的部分脱氢反应的氧化还原活性物质(图2)。

图2. 电化学原位拉曼光谱图


该策略具有产率高,选择性好,可应用于克级合成等优点。此外,Ni2P电极的双功能电解槽可以在比水全解所需电压更低的电压条件下(j=20 mA cm-2, ∆V=300 mV)同时产生H2和DHIQs,法拉第效率达96%,并具有较好的稳定性(图3)。

图3. Ni2P双功能电解槽


相关研究成果发表在近期的Angew. Chem. Int. Ed. 上,该文章的通讯作者为天津大学的张兵教授,共同第一作者为天津大学硕士研究生黄陈琦和博士后黄义


原文(扫描或长按二维码,识别后直达原文页面,或点此查看原文):

Integrating Hydrogen Production with Aqueous Selective Semi‐Dehydrogenation of Tetrahydroisoquinolines over a Ni2P Bifunctional Electrode

Chenqi Huang, Yi Huang, Cuibo Liu, Yifu Yu, Bin Zhang

Angew. Chem. Int. Ed., 2019, DOI: 10.1002/anie.201903327


导师介绍

张兵

https://www.x-mol.com/university/faculty/13340


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