激光诱导金纳米颗粒形变前后催化活性差异研究

基于纳米颗粒为催化剂的多相催化在许多化学反应过程，包括有机合成、污染物的清除和能源生产过程中都扮演着重要的角色。在这些多样的纳米结构中，金属纳米颗粒因为其较高的比表面积和化学电势而具有较好的催化性能，这使得其成为多相催化中重要的催化剂之一。对于多相催化而言，颗粒的形貌在单颗粒催化动力学的研究中扮演着重要的角色。由于颗粒形貌在单颗粒水平的调制仍然具有重大的挑战，目前针对颗粒形貌变化前后的催化性能研究还较为缺乏。

基于此，南开大学的肖乐辉研究员（点击查看介绍）团队利用激光加热对颗粒形貌进行了原位调控。通过暗场散射成像，散射光谱及扫描电镜表征，证明球形的金纳米颗粒在激光加热过程中形变成棒状纳米颗粒。随后，以Amplex Red被金颗粒催化的氧化反应为模型，在单颗粒水平上研究了金纳米颗粒在形变前后的催化活性变化。研究发现，在形变之后，颗粒的催化性能明显减弱，这可能归因于颗粒在激光加热调控过程中，颗粒表面原子发生重排，形成更加致密整齐的晶格，同时表面能降低。在单颗粒催化的研究过程中还发现，颗粒在变化前后均表现出较大的活性波动，表明随机的表面重建行为。这些动力学研究对基于纳米颗粒的异质催化剂的开发具有重要的参考意义。

图1 激光加热调控金纳米颗粒形貌及其单颗粒催化原理图。

相关成果近期发表在Chemical Science上。

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Laser Illumination-Induced Dramatic Catalytic Activity Change on Au Nanospheres

Zhongju Ye, Lin Wei, Lehui Xiao*, Jianfang Wang

Chem. Sci., 2019, 10, 5793-5800, DOI: 10.1039/C9SC01666J

导师介绍

肖乐辉，男，南开大学化学学院研究员，博士生导师。主要围绕分子识别、动态示踪以及时空分辨测量在单分子、单颗粒层面开展研究工作。发展了具有单分子灵敏度的单颗粒显微测量技术用于疾病关联标志物的化学测量，开发了单颗粒三维取向测量显微成像技术用于纳米载体颗粒与磷脂膜相互作用动态观察，实现了纳米尺度化学反应过程的时空分辨测量。发表一作及通讯SIC论文60余篇，包括 J. Am. Chem. Soc. (1篇)、Angew. Chem. Int. Ed. (3篇)、Chem. Sci. (3篇)以及Anal. Chem. (20篇)。2013年先后获湖南省科技厅杰出青年科学基金以及教育部新世纪优秀人才支持计划资助；2015年获国家自然科学基金优秀青年科学基金资助，霍英东青年教师奖；2016年入选南开大学百名青年学科带头人培养计划。目前担任《中国化学快报》青年编委。

课题组网址：

www.xiaolhlab.cn  

https://www.x-mol.com/groups/xiaolab2016