近红外电致化学发光(NIR ECL)结合了近红外发射背景干扰小、光化学损伤小、组织穿透性强以及电致化学发光通用性强、稳定性高、背景信号低、可控性好等优点,在生物传感和成像领域备受关注。目前,NIR ECL的研究主要集中于半导体量子点以及金属纳米簇这两类发光体,但仍存在生物相容性差,ECL发光效率低等问题。因此,开发具有近红外发射的低毒、高发光效率的ECL材料具有重要意义。
近日,西南大学袁若(点击查看介绍)、柴雅琴(点击查看介绍)团队以单个的四苯乙烯(TPE)分子,通过芳环的π-堆积作用以自组装的方式制备了具有近红外ECL发光性质的四苯乙烯纳米晶。当单个的TPE分子聚集在一起形成TPE纳米晶(NCs)时,得到了较低的能量间隙,从而实现了电子空穴的高效复合,通过ECL途径获得激发态。此外,单个的TPE分子在TPE NCs中有序排列,导致苯环的分子内自由旋转受到限制,减少了非辐射弛豫,进一步实现了ECL的增强。相较于TPE NCs带隙跃迁发射的蓝色荧光,TPE NCs的ECL光谱红移至近红外区(678 nm),这归因于TPE分子在TPE NCs中有序排列后共轭程度变高,带隙减小,因此,通过表面态型的窄带隙ECL途径跃迁导致光谱红移。
相较于传统的近红外ECL发光材料,四苯乙烯纳米晶(TPE NCs)通过聚集TPE分子来提高电子空穴复合效率,抑制非辐射跃迁,实现了聚集诱导增强的ECL发射。此外,与蓝光的光致发光(PL)发射(440 nm)相比,TPE NCs在近红外区表现出较强的ECL发射(678 nm),由于其对可见光的背景干扰较低,组织穿透较深,在ECL传感和生物成像方面具有广阔的应用前景。
这一研究成果近期发表在Chemical Science上,文章的第一作者为西南大学化学化工学院的博士研究生刘佳莉,西南大学化学化工学院的袁若教授为通讯作者。相关研究工作得到国家自然科学基金委的支持。
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Near-infrared aggregation-induced enhanced electrochemiluminescence from tetraphenylethylene nanocrystals: a new generation of ECL emitters
Jia-Li Liu, Jia-Qi Zhang, Zhi-Ling Tang, Ying Zhuo, Ya-Qin Chai, Ruo Yuan
Chem. Sci., 2019. 10, 4497-4501, DOI: 10.1039/C9SC00084D
导师介绍
袁若
https://www.x-mol.com/university/faculty/13979
柴雅琴
https://www.x-mol.com/university/faculty/49928
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