基于碘掺杂硫化聚丙烯腈材料的高性能室温钠硫/钾硫电池

钠硫电池是一种很有前景的高能量密度储能系统，结合了硫正极高比容量(1675 mAh/g)、硫正极和钠负极储量丰富等优势。近日，哈尔滨工业大学左朋建教授报道了一种碘掺杂-硫化聚丙烯腈正极用于高性能室温钠硫/钾硫电池。

目前，室温钠硫电池实现商业化仍面临诸多挑战：（1）硫正极及放电产物电子导电性差；（2）硫难以完全还原为Na₂S产物，导致可用容量低；（3）电化学反应动力学较慢；（4）长链多硫分子中间产物溶于醚类电解液，导致严重的穿梭效应。通过将硫和多孔碳、极性过渡金属化合物或有机聚合物等材料复合的方法可以提升室温钠硫电池性能，但仍难以彻底解决多硫分子溶解导致的容量快速衰减问题。硫化聚丙烯腈作为一种有机复合物正极材料，适用于酯类电解液，可很大程度缓解“穿梭效应”。但是，硫化聚丙烯腈正极的电子导电性和离子导电性仍较低，难以实现其在高性能室温钠硫电池（Na-S）及钾硫电池（K-S）的应用。构建高电子/离子导电性的硫正极，可有效加快电极反应动力学过程，是实现高比容量、高倍率、高循环稳定性室温Na-S和K-S电池的关键。

哈尔滨工业大学团队采用高温固相合成法，一步制备了碘掺杂硫化聚丙烯腈（I-S@pPAN）复合材料，并在室温Na-S、K-S电池研究中获得了优异的电化学性能。该材料适用于酯类电解液体系，能有效抑制多硫分子溶解导致的“穿梭效应”；材料经过碘掺杂后其电子和离子电导率明显提升，加快了反应动力学，使材料表现出优异的比容量、倍率性能和长循环稳定性。在基于酯类电解液的室温Na-S和K-S电池中，材料0.1C下放电容量分别为1787 mAh/g 和1448 mAh/g，100次充放电循环后，容量仍可达850 mAh/g和722 mAh/g。2C倍率下，室温Na-S体系中材料比容量为788 mAh/g，500次循环后容量保持率为85.5%。

该工作提出了一种简单、有效的高性能室温Na-S和K-S电池正极材料构筑方法，通过对放电产物的结构解析，解释了材料首次放电容量超出理论容量的电化学行为以及不可逆损失的来源。该材料可以应用酯类电解液体系，有望解决轻金属硫电池如锂硫、钠硫和钾硫等电池体系的循环稳定性差、倍率低等技术瓶颈，从而促进该类电池体系的早日商业化应用。

这一成果近期发表在Chemical Communications 上，文章的第一作者是哈尔滨工业大学博士研究生马少博。

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Iodine-doped sulfurized polyacrylonitrile with enhanced electrochemical performance for room-temperature sodium/potassium sulfur batteries

Shaobo Ma, Pengjian Zuo, Han Zhang, Zhenjiang Yu, Can Cui, Mengxue He, Geping Yin

Chem. Commun., 2019, 55, 5267-5270, DOI: 10.1039/c9cc01612k