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四苯基乙烯微晶:聚集诱导增强的电化学发光新材料

聚集诱导发光(aggregation-induced emission, AIE)类有机发光材料具有典型的“人多力量大”(越聚集发光越强)的特性,目前在有机发光体在有机发光二极管(OLED)、质子溶剂以及生物荧光探针系统中得到广泛应用。电化学发光(ECL),是指利用电极提供能量使电极表面附近的发光物质进行电化学和化学反应而形成能量高的激发态,再由激发态返回到能量相对低的能态时以光的形式辐射出能量的过程,已成为现代分析科学的前沿领域之一。近日,西南大学袁若点击查看介绍团队卓颖点击查看介绍教授课题组在Analytical Chemistry 上发表论文,报道了四苯基乙烯(Tetraphenylethylene, TPE)微晶在水溶液中具有显著增强的聚集诱导电化学发光性质,并进一步构建了一个特异性检测黏蛋白1(MUC1)的ECL生物传感器


在此工作中,作者通过自组装方法首次制备了六棱柱型的四苯基乙烯微晶(TPE MCs),并发现与处于游离状态下的TPE分子相比,此聚集态的TPE(TPE MCs)在水溶液中的ECL响应提高了近30倍。究其原因,从结构上分析,TPE中具有螺旋桨构象的四个苯环在分子游离状态下能够自由旋转,这可能通过非辐射驰豫路径消耗能量。而在TPE MCs中,分子内四个苯环的运动受到限制,故可抑制非辐射驰豫通道并使激发态辐射发光。因此,作者将TPE MCs所具有的这一现象定义为分子内运动受限驱动的聚集诱导电化学发光增强。随后,他们将该新型的ECL材料TPE MCs与目标物活化的双腿DNA步行器结合,构建了一个特异性检测黏蛋白1(MUC1)的ECL生物传感器,检测限低至0.29 fg/mL。综上所述,RIM-ECL增强新机理的提出为有机发光体在聚集态下的电化学发光研究及分析应用打开了一个全新的章节。

Scheme 1. Preparation Processes of (A) the TPE MCs, (B) the Fabrication of the Proposed Biosensor, and (C) the Possible Luminescence Mechanism of the TPE MCs.


这一研究成果近期发表在Analytical Chemistry上,文章的第一作者为西南大学化学化工学院的硕士研究生蒋明会,西南大学化学化工学院的卓颖教授为通讯作者。相关研究工作得到国家自然科学基金委的支持。


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Electrochemiluminescence Enhanced by Restriction of Intramolecular Motions (RIM): Tetraphenylethylene Microcrystals as a Novel Emitter for Mucin 1 Detection

Ming-Hui Jiang, Sheng-Kai Li, Xia Zhong, Wen-Bin Liang, Ya-Qin Chai, Ruo Yuan, Ying Zhuo

Anal. Chem., 2019, 91, 3710-3716, DOI: 10.1021/acs.analchem.8b05949


研究团队简介


论文通讯作者:卓颖,西南大学化学化工学院研究员、博士生导师。2009年在西南大学获分析化学博士学位, 随后留校工作,2014年破格晋升研究员。主要研究领域为电化学发光生物分析方法的构建及其应用研究。近年来相继主持国家青年基金1项、国家自然科学基金面上项目1项、教育部博士学科点专项科研基金项目1项和重庆市自然科学基金2项、西南大学“科技新星”专项资助项目1项和中央高校创新团队基金项目2项。以第一作者或通讯作者发表IF 5.0以上SCI论文46篇,包括J. Am. Chem. Soc. 1篇、Anal. Chem. 20篇、Chem. Eur. J. 2篇、Chem. Commun. 2篇、Biomaterials 4篇、ACS Appl. Mat. Interfaces 3篇、Biosens. Bioelectron. 10篇等。自2005年发表第一篇SCI论文至今,个人H因子已达37。申请国家发明专利3项,授权2项。


https://www.x-mol.com/university/faculty/13990


团队负责人:袁若,西南大学化学化工学院教授、博士生导师。近年来,作为项目负责人主持完成及在研的国家及部省级科研课题20余项,研究成果获重庆市2012年度自然科学一等奖(排名第一),重庆市2013年度科技进步一等奖(排名第二),连续四年(2014-2017年)入选Elsevier发布的中国高被引学者(Most Cited Chinese Researchers)榜单。主要研究领域为电致化学发光、电化学、光致电化学等生物及化学传感器方法学研究。在国际刊物(如J. Am. Chem. Soc.、Chem. Sci.、Anal. Chem.、Chem. Eur. J.、Chem. Commun.、Org. Chem.、Adv. Funct. Mater.、Biomaterials、Small、J. Mater. Chem. A、Nanoscale、ACS Appl. Mater. Interfaces、Biosens. Bioelectron.等)上发表了SCI 收录论文700余篇,其中影响因子5.0以上的文章500余篇;SCI收录他引次数14000余次,其中单篇文章的引用次数达300余次,个人H指数55。


https://www.x-mol.com/university/faculty/13979


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