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超薄多孔C3N4纳米片的合成

注:文末有研究团队简介 及本文科研思路分析


作为二维(2D)材料,聚合物氮化碳纳米片在环境净化和太阳能转换方面具有很大的潜力。而传统的氮化碳(C3N4)剥离大多都是通过自上而下的方法。近日,黑龙江大学付宏刚教授团队与复旦大学李伟研究员通过一种简单易行、成本低廉的自下而上的方法,合成了多孔超薄C3N4纳米片


聚合物氮化碳是一种非常有吸引力的非金属光催化剂,因为它具有良好的电子结构、优异的热稳定和化学稳定性、对环境友好以及易于用丰富廉价的原材料合成等优点而受到广泛关注。但由于其电导率低、带隙宽、载流子复合快、表面活性位点少等缺点,极大地限制了其在水分解和光有机合成领域的应用。近年来,大量的工作都致力于有效地制备少层甚至单层的C3N4。受石墨烯剥离方法的启发,人们探索了许多制备C3N4纳米薄片的剥离方法。然而,已报道的文献中大部分都是采用自上而下的策略,即首先制备晶体结构完整的体相C3N4再进行剥离。毫无疑问这是一种复杂、费时、昂贵的方法。同时由于C3N4层间氢键较弱,平面原子结构会发生严重的失衡,从而产生不利的缺陷,使载流子的复合速率提高。此外,C3N4超薄纳米片很容易因为强的π-π作用容易重新堆积形成块状粉末或薄膜,这将严重降低有效的表面积和离子扩散速率,从而影响它的光催化性能。


黑龙江大学付宏刚教授团队与复旦大学李伟研究员合作提出了一种简单易行、成本低廉的自下而上的方法,高效合成多孔超薄C3N4纳米片。该方法包含如下过程,采用分子自组装成超分子前驱体,再将醇分子插入前驱体的层间,通过热处理,在溶剂挥发的同时剥离并缩聚。得到多孔超薄C3N4纳米片具有高质量、比表面积可达164.2 m2 g-1、导电性好、含有大量介孔结构的特点。光催化实验结果表明,其制氢活性较体相C3N4提高26倍,表观量子效率达到了约9.8%;在温和的条件下,在苄胺的氧化偶联反应中表现出空前的活性和选择性,是目前报道的最佳光催化剂之一。

所制备的超薄多孔C3N4纳米片在可见光照射下具有优异的光催化活性和稳定性,可用于光催化产氢以及光催化苄胺氧化偶联生成亚胺的反应。它展现出的优良的性能,是由于其具有比表面积大、反应活性位点多、促进反应物和产物扩散、显著改善载流子转移和分离等优势协同作用后的结果。此外,本工作还为制备具有优异光学和电学性能的少层C3N4纳米片材料铺平了道路,这一材料有望在光催化、光电催化、光电器件等领域得到广泛的应用。


这一成果近期发表在Journal of the American Chemical Society上,第一作者为黑龙江大学博士研究生肖玉婷


该论文作者为:Yuting Xiao, Guohui Tian, Wei Li*, Ying Xie, Baojiang Jiang, Chungui Tian, Dongyuan Zhao, Honggang Fu*

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Molecule Self-Assembly Synthesis of Porous Few-Layer Carbon Nitride for Highly Efficient Photoredox Catalysis

J. Am. Chem. Soc., 2019, 141, 2508–2515, DOI:10.1021/jacs.8b12428


付宏刚教授简介


付宏刚,黑龙江大学教授,博士生导师,教育部"长江学者"奖励计划特聘教授,国家首批"国家万人计划"百千万工程领军人才,新世纪百千万人才工程国家级人选,黑龙江省"龙江学者"奖励计划特聘教授。主要从事无机化学和物理化学学科中的材料结构理论、晶态半导体材料、介孔材料以及碳材料的合成及性能研究,在硅基、铝基、钛基、锌基有序介孔材料的设计合成、结构调控、


异质结构建,纳米材料的改性及界面电荷传输特性及与光电性质的关系等方面取得了一批有意义的研究成果。作为通讯作者,共发表了研究论文200余篇,其中被SCI收录180余篇,主要发表在国际著名的J. Am. Chem. Soc.、Angewandte Chemie International Edition、Adv. Mater.、Adv. Funct. Mater.、Small、Appl. Catal. B、Chem. Commun.、J. Mater. Chem. A 等学术期刊上。


https://www.x-mol.com/university/faculty/10066


李伟研究员简介


复旦大学化学系研究员,博士生导师,在介孔材料的合成,结构设计及其在催化、能源转化与储存等领域的研究中,取得了系列创新性研究成果。在Nature Rev. Mater.、 J. Am. Chem. Soc.、 Angewandte Chemie International Edition、Adv. Mater.、Nano Lett. 等国际顶级期刊上发表多篇论文。


科研思路分析


Q:这项研究的最初目的是什么?或者说想法是怎么产生的?

A:正如上面所说,二维的聚合物氮化碳纳米片在环境净化和太阳能转换方面具有很大的潜力,但是传统的剥离方法都是自上而下,先得到C3N4,再剥离,这种方法是复杂费时的。我们考虑是否能通过我们前期工作合成的C3N4的超分子层状前驱体入手,将溶剂分子插入到前驱体的层间,在剥离的同时缩聚,得到这种多孔超薄的氮化碳纳米片。


Q:在研究中过程中遇到的最大挑战在哪里?

A:本研究中最大的挑战是对插层过后前驱体的剥离和缩聚过程的控制。多次尝试,在不断失败中积累经验,找到最优的煅烧条件,才得到了多孔的超薄纳米片。


其次是对插层的溶剂的选择,也是通过不断的尝试,理论与实际相结合,才选择出合适的插层溶剂。


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