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超薄鞣酸-镍铁配合物薄膜作为高效析氧电催化剂及其活性物种研究

作为电化学二氧化碳还原、氮气还原以及水分解等许多关键能源转化技术的核心半反应,电催化析氧反应以其缓慢的动力学过程在很大程度上限制了相关技术的发展。因此,发展高效、廉价的析氧电催化剂对于提高能量转化和利用效率具有重要的意义。发展高效电催化剂的关键在于认清其催化活性物种,但在目前仍是一个极大的挑战。其原因在于电催化反应的本质是界面反应,只有处于固-液界面纳米级厚度的催化剂才会在电的作用下转化为活性物种,而这一薄层活性物种的结构信息往往被催化剂的块体结构信息掩蔽而难以探究。故而设计合成超薄膜状催化剂对于探究电催化剂的活性物种十分关键。


天津大学化学系张兵教授(点击查看介绍)团队构建了一种直接负载在导电基底上的具有纳米级厚度的鞣酸-镍铁配合物薄膜作为高效析氧电催化剂,并对其催化活性物种进行了研究。通过对一系列的鞣酸-金属配合物进行筛选,他们发现鞣酸-镍铁配合物在镍和铁的投料比是3:1的时候表现出了最佳的催化活性。这一最佳样品在电流密度为10 mA•cm-2时所需的过电位仅有290 mV,塔菲尔斜率仅为29 mV•dec-1,并且在过电位为300 mV时的质量活性高达9.17×103 A•g-1。样品的电化学原位拉曼光谱显示,配合物中的配体鞣酸会随着电位的逐渐增加而从电极表面脱落,由残留的无机金属组分来真正催化析氧反应的发生。而X射线吸收谱则揭示了活性物种的结构,其中铁的存在形式最接近于水铁矿,而镍则主要以Ni(OH)2的形式存在,并且它们之间还存在着少量的互相掺杂,他们将这种复合活性组分简记作NixFe1-xOyHz。这一工作不仅对鞣酸配合物在电氧化过程中的转化提供了基本认识,同时对于研究其他配合物电催化剂在催化过程中的物种转化机制也具有积极的借鉴意义。


相关成果近期发表在Angew. Chem. Int. Ed. 上,文章的通讯作者为张兵教授。该工作还得到北京光源郑黎荣博士和新加坡A*STAR/新加坡光源杜永华博士在X射线吸收精细结构谱表征与分析的支持与协作。


该论文作者为:Dr. Yanmei Shi, Yu Yu, Yu Liang, Dr. Yonghua Du, Prof. Bin Zhang

原文(扫描或长按二维码,识别后直达原文页面,或点此查看原文):

In Situ Electrochemical Conversion of an Ultrathin Tannin Nickel Iron Complex Film as an Efficient Oxygen Evolution Reaction Electrocatalyst

Angew. Chem. Int. Ed., 2019, 58, 3769, DOI: 10.1002/anie.201811241


导师介绍

张兵

https://www.x-mol.com/university/faculty/13340


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