自支撑1T MoS2/石墨烯异质结构作为多硫化锂高效催化剂用于锂硫电池

锂硫（Li-S）电池由于其理论能量密度高、无毒、成本低等优点，被认为是最具吸引力下一代能量储存技术。然而在实际应用过程中，Li-S电池仍受到若干技术问题的阻碍。有效地抑制固有的多硫化物穿梭是目前至关重要的技术难题。尽管目前的研究结果已经表明电催化可以增强Li-S电池的循环稳定性，但由于缺乏对多硫化锂氧化还原过程中电催化机制的深入理解，因此严重阻碍了Li-S电池进一步的性能改善。

图1. 1T MoS₂/石墨烯的催化机制示意图及其异质结构表征。

最近，电子科技大学陈远富教授（点击查看介绍）与美国德州大学奥斯汀分校Arumugam Manthiram教授（点击查看介绍）合作，设计并合成了一种新型的自支撑式的三维石墨烯/1T MoS₂（3DG/TM）异质结构；该结构可作为一种高效的多硫化物转化催化剂，用于加快锂多硫化物的转换速率。该材料是由在多孔3D石墨烯网络上原位生长的少层2D MoS₂纳米片构建而成，保证了载体中具有丰富的活性位点，从而确保对多硫化锂具有足够的催化活性，从而用来改善电池的电化学性能。

为了揭示3DG/TM的结构，对其进行了SEM测试，其形态如图1所示。图1a和b显示3DG/TM由石墨烯/1T MoS₂纳米片组成，它们交联形成具有丰富孔的3D互连导电网络。这种多孔结构不仅可以促进电解质的浸润，有利于离子传输，而且还提供大量的活性位点用于加速多硫化锂的转换反应。图1c进一步证实3DG/TM中的石墨烯/1T MoS₂纳米片非常薄，图1d中的高分辨率TEM图像显示了3DG/TM中的石墨烯/1T MoS₂异质结构。图1f和1g中C、S和Mo的元素映射说明了MoS₂在石墨烯表面上的均匀分布。

图2. 电化学性能图

所制备的三维石墨烯/ 1T MoS₂（3DG/TM）异质结构具有以下几个优点：

1. 多孔3D石墨烯网络及在其上面上原位生长的少数层2D MoS2纳米片，构建了独特的三维多孔3DG / TM纳米结构，该结构具有丰富的催化反应活性位；

2. 金属相的1T MoS2纳米片的高电子电导率（较2H MoS2高6个数量级），以及3D石墨烯骨架的超高电导率，加速了电子传输速率；

3. 三维多孔3DG / TM异质结不仅具有丰富的微孔和介孔，而且还有良好的亲水特性，有利于电解液的渗透及锂离子转移；

4. 丰富的催化活性位点、优异的电子传输及离子转移特性，确保了3DG / TM纳米结构对LiPSs具有足够的催化活性。

受益于这些协同效应，当3DG/TM应用于锂硫电池中时表现出优异的比容量、循环稳定性和倍率特性：其可逆放电比容量高达1181mA h g^-1，200次循环后容量保持率为96.3%，在1C的高速率下进行500次循环，每个循环的低容量衰减为0.08%。进一步从实验和理论上揭示了多硫化物的电催化机制，为开发先进Li-S电池提供了新的见解。

该成果近期发表在Energy & Environmental Science，论文第一作者为贺加瑞博士。

该论文作者为：Jiarui He, Gregory Hartmann, Myungsuk Lee, Gyeong S. Hwang, Yuanfu Chen, Arumugam Manthiram

原文（扫描或长按二维码，识别后直达原文页面，或点此查看原文）：

Freestanding 1T MoS₂/graphene heterostructures as a highly efficient electrocatalyst for lithium polysulfides in Li–S batteries

Energ. Environ. Sci., 2019, 12, 344-350, DOI: 10.1039/C8EE03252A

课题组简介

电子科技大学陈远富教授课题组长期从事新型纳米储能材料及器件研究，在锂硫电池正极材料改性、新型多功能隔膜等方面取得了一定的研究进展，相关研究结果发表在 Energ. Environ. Sci.（2019, 12: 344; 2018, 11: 2560）、Adv. Mater.（2017, 29:1702707）、ACS Nano（2017, 11: 8144; 2016, 10: 8837; 2016, 10: 10981）、ACS Energy Lett.（2016, 1: 16; 2016, 1: 820）等国际知名期刊上。

陈远富

https://www.x-mol.com/university/faculty/49813

Arumugam Manthiram

https://www.x-mol.com/university/faculty/49814