耦合态促进MoSe2/WSe2/WS2范德瓦尔斯异质结层间电荷转移

近年来，石墨烯的发现带动了二维材料的研究热潮。MX₂ (M=Mo, W; X= S, Se）作为一种新兴的二维材料，具有层数可调的电子结构、较强的多体效应以及非线性光学响应等独特的性质，吸引了广泛关注。由于MX₂激子结合能较大，约为数百毫电子伏特，抑制了电荷的有效分离。将两种不同的MX₂堆砌在一起可构成范德瓦尔斯异质结。一方面，这种结构大大丰富了材料的种类和性质；另一方面，异质结中电荷的量子相干运动可以促进克服较大的激子结合能、促进电荷分离。由于MX₂具有交错的能带排列，三种或三种以上不同的MX₂构成的范德瓦尔斯异质结表现出更为复杂的电子结构和动力学性质。

最近，堪萨斯大学赵辉教授（点击查看介绍）和北京师范大学的龙闰教授（点击查看介绍）合作，采用超快动力学光谱结合密度泛函理论计算，详细研究了MoSe₂/WSe₂/WS₂异质结的电子结构和电荷转移动力学，指出形成的层间耦合态是顶层WS₂与底层MoSe₂超快电荷转移的通道。赵辉教授实验组发现，尽管存在WSe₂的能垒（见能带排列示意图），电子仍然能够从MoSe₂超快地转移至WS₂。更令人惊奇地是，尽管WS₂位于K谷的导带底能级比MoSe₂的低，电子仍能够反方向有效地从WS₂转移至MoSe₂。这些发现表明电荷转移可能是通过一个比所有材料的导带底能级都要低的一个层间耦合态进行的。龙闰教授课题组通过密度泛函理论计算MoSe₂/WSe₂/WS₂异质结的电子结构，发现在低于异质结导带底的K能谷0.1eV处的Q能谷形成了层间耦合态。因此，无论是激发顶层的WS₂还是底层的MoSe₂，光激发产生的电子均会首先散射到Q能谷的层间耦合态上，从而实现超快的电子转移，这一结果与光致发光谱以及超快泵浦实验探测得到的现象一致。该研究为理解MX₂异质结光诱导的非平衡态电荷和能量转移动力学提供了十分有价值的观点。

这一研究成果发表在The Journal of Physical Chemistry Letters 上。

该论文作者为：Peymon Zereshki, Yaqing Wei, Run Long* , Hui Zhao*

原文（扫描或长按二维码，识别后直达原文页面，或点此查看原文）：

Layer-Coupled States Facilitate Ultrafast Charge Transfer in a Transition Metal Dichalcogenide Trilayer Heterostructure

J. Phys. Chem. Lett., 2018, 9, 5970–5978, DOI: 10.1021/acs.jpclett.8b02622

导师介绍

龙闰

https://www.x-mol.com/university/faculty/43006

赵辉

https://www.x-mol.com/university/faculty/50241