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Angew. Chem.:一种通用的方法——利用碳量子点为构筑基元构建全pH Ru基双金属电解水产氢催化剂

氢是一种清洁的可再生能源,电催化水分解是生产氢气的最理想的技术之一。铂(Pt)由于其具有高的交换电流密度和低Tafel斜率而被普遍认为是用于析氢反应(HER)性能最优的电催化剂,然而,其成本高且电化学稳定性较差,阻碍了其在电解水产氢中的广泛应用。因此,设计和合成新颖,高效,稳定性强的全pH析氢反应(HER)电催化剂迫在眉睫。


碳量子点(CQDs),作为一种零维碳材料,其合成简单、价格低廉,尤其是高结晶性碳点,比如碳化聚合物点,碳化聚合物是全部碳化的碳量子点。由于其具有优异的导电性能,可以作为好的电子供体和受体,成为理想的催化剂载体。其次,碳量子点表面具有丰富的官能团,如−COOH、−C−O和−C−N,有利于水分子的吸附,促进水分子的裂解反应,并且这些官能团可以与大多数具有空d轨道的金属离子发生配位,形成比较稳定的碳点−金属离子配位复合材料。碳量子点和金属配位复合材料也可以通过可控的热处理转变为负载高分散超细金属纳米颗粒的杂原子掺杂的碳基催化材料,在这一转变过程中,金属被限域在碳量子点之间,形成结构稳定的超细纳米晶,有效防止金属纳米颗粒团聚长大。


近日,郑州大学卢思宇老师(点击查看介绍)、中科院物理化学技术研究所张铁锐老师(点击查看介绍)等报道了一种简便通用的方法,利用廉价、低毒的CQDs作为碳源和氮源,通过水热与煅烧,制备出高效稳定的Ru-M(M = Ni、Mn、Cu)双金属纳米颗粒和碳量子点杂化物复合材料催化剂(RuM/CQDs),用于全pH值电解水产氢。RuM/CQDs电催化剂在全pH下均表现出理想的催化性能。尤其RuNi/CQDs,在Ru的负载量仅需5.93μg Ru cm-2时,在1 M KOH,0.5 M H2SO4和1 M PBS中达到10 mA cm-2的电流密度,过电位分别13、58和18 mV,是已报道的无铂电催化剂中最佳的催化活性之一。


理论计算表明,过渡金属(Ni等)掺杂会适当削弱Ru原子表面附近的氢键能并促进电子转移,从而提高HER性能。该工作为开发具有先进的HER性能的高效双金属/碳基杂化催化剂提供了一种简便高效的方法。


相关结果发表Angewandte Chemie International Edition 上,文章的第一作者是郑州大学的博士研究生刘源、吉林大学博士研究生李雪和中国科学院物理研究所张庆华


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A General Route to Prepare Low‐Ruthenium‐Content Bimetallic Electrocatalysts for pH‐Universal Hydrogen Evolution Reaction by Using Carbon Quantum Dots

Yuan Liu, Xue Li, Qinghua Zhang, Weidong Li, Prof. Yu Xie, Hanyu Liu, Lu Shang, Zhongyi Liu, Zhimin Chen, Lin Gu, Zhiyong Tang, Tierui Zhang, Siyu Lu

Angew. Chem. Int. Ed., 2020, DOI: 10.1002/anie.201913910


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