室温自组装策略实现高效发光Cs4PbBr6/CsPbBr3复合材料的制备

近日，苏州大学材料与化学化工学部的孙洪涛（点击查看介绍）课题组在制备高效发光钙钛矿材料方面取得突破，通过简单的室温自组装方法制备出量子效率近100%的钙钛矿复合材料Cs₄PbBr₆/CsPbBr₃，并展示了其在白光LED方面的潜在应用，研究结果发表在ACS Applied Materials & Interfaces 上。

三卤钙钛矿材料具有优异的发光特性，在白光LED方面表现出良好的应用前景。其中，卤化铅铯（CsPbX₃，X=卤素离子）钙钛矿纳米晶由于具有高荧光量子效率、窄带发光峰、合成方法简单等优点而备受关注。但是，大多数报道的方法适用于实验室规模的CsPbX₃纳米晶合成，因此大大限制了其工业规模化生产。其次，CsPbX₃纳米晶的稳定性远低于市售荧光粉的稳定性。另外，相比于分散性良好的纳米晶胶体溶液，CsPbX₃纳米晶团聚时发光效率会显著降低。

Cs₄PbBr₆由于具有高效发光的特性，受到国内外研究者的广泛关注。但是，其发光机理存在诸多争议。深入解析这一材料的发光机理存在如下困难：（1）Cs₄PbBr₆与CsPbBr₃的X射线衍射能力存在巨大的差别，难以通过普通的X射线衍射确定Cs₄PbBr₆中CsPbBr₃存在与否。虽然有些报道中通过普通的X射线衍射确认存在CsPbBr₃相，但是这些大尺寸的CsPbBr₃并不能导致高效的绿光发射；（2）Cs₄PbBr₆与CsPbBr₃极易发生相互转换，简单的研磨即可导致产物颜色发生变化，有些方法制备的产物在电子束下并不稳定，限制了利用透射电镜技术确定产物是否纯相。

该工作报道了一种室温下易于控制的、低成本、高产率、可大规模批量合成高效发光Cs₄PbBr₆/CsPbBr₃复合钙钛矿材料的新方法。该复合材料的合成基于简单的前驱物室温溶解再结晶过程，无任何有机配体参与。为了明确发光机理，所得到的产物不经任何后续处理（例如机械研磨）直接进行同步辐射X射线衍射谱测试。结合显微光谱、量化计算等表征，他们成功确认了发光源于Cs₄PbBr₆钝化的CsPbBr₃纳米晶。该工作不仅提供了一种批量合成高效发光复合钙钛矿材料的新策略，而且展示了准确确定钙钛矿结构对于理解其发光机理的重要性，从根本上解决了Cs₄PbBr₆发光机理的争议。

该论文作者为：Ya-Meng Chen, Yang Zhou, Qing Zhao, Jun-Ying Zhang, Ju-Ping Ma, Tong-Tong Xuan, Shao-Qiang Guo, Zi-Jun Yong, Jing Wang, Yoshihiro Kuroiwa, Chikako Moriyoshi and Hong-Tao Sun

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Cs₄PbBr₆/CsPbBr₃ Perovskite Composites with Near-Unity Luminescence Quantum Yield: Large-Scale Synthesis, Luminescence and Formation Mechanism, and White Light-Emitting Diode Application

ACS Appl. Mater. Interfaces, 2018, 10, 15905, DOI: 10.1021/acsami.8b04556

导师介绍

孙洪涛

http://www.x-mol.com/university/faculty/12942