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单原子Au/NiFe LDH电催化析氧反应的活性起源

全球范围内的能源危机和环境污染问题促使人们加快对新型清洁能源及其转化技术的开发和利用。电催化析氧反应(OER)是诸多可持续能源技术(如电解水、可充放电金属空气电池等)中重要的半反应。然而OER缓慢的动力学过程和较大的过电位限制了整体的能量转化效率,发展高效稳定的OER电催化剂具有十分重要的意义。


NiFe水滑石(NiFe LDH)具有优越的OER活性,因而从诸多过渡金属基电催化剂中脱颖而出,成为一类具有广阔发展前景的电催化剂,探究其真正的活性起源对设计其他新型高效的OER电催化剂以及理解OER的机理十分必要。尽管NiFeOOH一直被认为是NiFe LDH真正的催化活性物种,但却无法解释NiFeOOH与NiFe LDH之间巨大的活性差距。另外,通过在催化剂上负载贵金属Au纳米结构形成贵金属-催化剂界面成为提升电催化性能的一种有效方法。为了降低催化剂的成本,单原子Au的制备不仅能最大限度减小贵金属的用量,而且可以最大程度地提高其原子利用率。但是,目前对于单原子Au是否能够改善当前催化剂(如NiFe LDH)的OER性能尚不清楚。


最近,天津大学张兵教授(点击查看介绍)与南开大学王卫超教授(点击查看介绍)等人合作,设计了0.4 wt%的单原子Au/NiFe LDH纳米片复合材料作为高效稳定的OER电催化剂(图1)。首先,他们通过理论模拟单原子Au/NiFe LDH体系在OER中的真实过程来预测其OER性能,构建了双层理论模型:表层为原位转化的NiFeOOH并结合一个单原子Au,底层为LDH,夹层的平衡粒子为CO32-和H2O。理论计算表明,该材料具有优异的OER性能(过电位为0.18 V),其主要原因是除了原位转化表层的NiFeOOH作为活性物种外,以往研究中被忽略的底层LDH以及夹层的阴离子(CO32-)和H2O均对维持表层NiFeOOH的电荷平衡起到了非常重要的作用;单原子Au引起Fe位点以及周围原子电荷的重新分布,从而优化OER中间产物在Fe位点的吸附能,获得可与理想催化剂相媲美的OER性能。随后,他们通过电化学沉积的方法成功制备出单原子Au/NiFe LDH复合材料,并通过实验测试进一步验证了理论计算的结果。电化学性能测试证明,单原子Au/NiFe LDH具有较低的过电位(0.21 V),OER活性比单纯的NiFe LDH提升了6倍,说明单原子Au对增强OER活性发挥了巨大的作用;电化学原位拉曼测试验证了在OER过程中,NiFe LDH转化为NiFeOOH,与理论模型一致。同时,差分电荷密度分析从电荷转移的角度对OER活性增强机理进行了解释。

图1.(a)单原子Au/NiFe LDH的理论模型;(b)球差扫描透射电镜图;(c)同步辐射表征图;(d)OER性能测试图。


该工作从理论和实验上证明了单原子Au/LDH催化体系具有优异的OER性能,并揭示了其活性起源,为设计其他新型高效的电催化剂提供了新的思路。相关工作发表在J. Am. Chem. Soc. 上。天津大学为第一单位,天津大学的张兵教授和南开大学的王卫超教授为共同通讯作者。德国亥姆霍兹柏林材料与能源研究中心的Kathrin M. Lange博士、加拿大国家科学研究院的Shuhui Sun教授、加拿大Saskatoon光源的Ning Chen博士等人在X射线吸收精细结构谱的表征与分析方面参与了合作研究。


该论文作者为:Jingfang Zhang, Jieyu Liu, Lifei Xi, Yifu Yu, Ning Chen, Shuhui Sun, Weichao Wang, Kathrin M. Lange, Bin Zhang

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Single-Atom Au/NiFe Layered Double Hydroxide Electrocatalyst: Probing the Origin of Activity for Oxygen Evolution Reaction

J. Am. Chem. Soc., 2018, DOI: 10.1021/jacs.8b00752


导师介绍

张兵

http://www.x-mol.com/university/faculty/13340

王卫超

http://www.x-mol.com/university/faculty/49556


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