柔性汞齐合金膜实现高稳定性锂金属负极

锂金属二次电池在循环过程产生的枝晶生长问题一直困扰着锂负极的实际应用，人工界面SEI膜是解决锂枝晶的重要手段。近日，天津理工大学的丁轶（点击查看介绍）团队通过在金属锂表面原位组装一层锂汞齐薄膜实现了大电流循环下无枝晶锂负极。

锂金属由于其独特的低电位(-3.04 V vs SHE)和高理论容量(3860 mAh g^-1)一直被认为是理想的负极材料。但锂金属在反复沉积和剥离过程中体积变化较大，在循环过程中不能在表面形成稳定的SEI膜，导致电解液的持续消耗，造成低库仑效率和较差的循环性能；更重要的是，自发形成的SEI膜机械性能较差，不能有效地阻止锂枝晶的生长，引起内部短路等严重的安全问题。在锂负极表面原位构筑一层人工SEI膜可以调控其组分和结构改善电极与锂结合的表面能，引导锂均匀沉积和成核。相较于碳基材料对锂枝晶的物理限制作用，合金类SEI膜通过合金化反应控制锂离子在电极表面的沉积行为，从根本上抑制枝晶生长。然而，常用的合金材料在常温下与锂反应的动力学性能很差，无法满足商业化电池大容量、高倍率充放电的需求。此外合金材料在循环过程中由于持续的体积膨胀/收缩易出现粉化，从而影响电池的实际性能。

针对这一挑战，天津理工大学丁轶团队通过原位合成柔性锂汞齐SEI膜实现对锂金属负极的有效保护。该SEI膜可通过室温下在锂金属表面分散汞滴制备，形成锂-汞混合负极，这种原位生成的柔性SEI膜作为锂金属缓冲层，在持续沉积与剥离过程中缓冲负极巨大的体积变化。采用合金薄膜保护后的金属锂组装的对称电池在8 mA cm^-2的电流密度和8 mAh cm^-2的容量下实现长达720 h的循环寿命。与12 mg cm^-2的高载量LFP正极或NCM622正极匹配为全电池，该复合金属负极同样表现出优异的循环稳定性，证明该方法具有一定的实用化前景。

这一成果近期发表在Angewandte Chemie International Edition，文章作者是天津理工大学教授丁轶、何广教授、申勇立博士和博士生李青文。

原文（扫描或长按二维码，识别后直达原文页面，或点此查看原文）：

Flexible Amalgam Film Enables Stable Lithium Metal Anodes with High Capacities

Guang He, Qingwen Li, Yongli Shen, Yi Ding

Angew. Chem. Int. Ed., 2019, DOI: 10.1002/anie.201911800

丁轶教授简介

丁轶，天津理工大学特聘教授，天津市先进多孔功能材料重点实验室主任，国家杰出青年基金获得者。丁轶教授长期从事纳米多孔材料、先进表征以及高比能电源设计相关的基础和应用研究工作，已在国际知名期刊（Nat. Energy, Adv. Mater., JACS, Angew. Chem.等）发表相关研究论文100余篇，引用10000余次，个人H指数55。

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