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Angew. Chem.:Ti3C2对半导体光催化性能的提升主要归因于Ti3C2衍生石墨烯量子点而非Ti3C2本身

共催化剂利用降低表面反应的活化能、促进光生电荷分离等过程,在改善半导体光催化效率方面有着重要的作用。因此,寻找高效、稳定的共催化剂材料一直是光催化领域的研究重点。近年来一种二维碳化物材料(MXene)—Ti3C2因其具有良好的金属导电性、亲水性、大量的暴露金属位点以及合适的费米能级位置而被普遍认为是一种理想的共催化剂材料。到目前为止,大量工作报道了通过复合Ti3C2作为共催化剂显著提升了半导体的光催化活性。然而,Ti3C2的抗氧化性差,在将Ti3C2负载到光催化剂的过程中,易被周围环境中的O2和H2O氧化成TiO2和碳基材料。因此,负载后的Ti3C2以何种形式存在、Ti3C2到底如何提高半导体光催化活性等问题亟待阐明。


中山大学黄丰教授、王梦晔副教授研究团队发现Ti3C2对半导体光催化性能的提升主要归因于Ti3C2衍生石墨烯量子点(GQDs)而不是Ti3C2本身。在制备复合材料过程中,Ti3C2 被完全氧化生成COX和TiOX,以至失去作为共催化剂的作用。该研究为理解Ti3C2如何提升光催化活性提供了新的视角,同时为重新理解MXenes在不同领域应用中所起的作用提供了新思路。


研究人员通过HF刻蚀法制备分散的二维Ti3C2,并将其与物理化学性质稳定的La2Ti2O7纳米片结合制备了Ti3C2/ La2Ti2O7复合材料。复合材料表现出明显优于单相La2Ti3O7的光催化活性(其中复合2 wt% Ti3C2的复合材料光催化产氢速率为单相La2Ti2O7的16倍)。拉曼光谱、固体核磁等实验结果表明在HF刻蚀剥离Ti3AlC2制备Ti3C2的过程中,HF在刻蚀Al的同时,F离子与Ti发生反应,使得Ti3C2表面留下不饱和碳键,这些碳键通过相互作用生成sp2杂化π共轭的GQDs。在与La2Ti2O7复合的过程中,Ti3C2被完全氧化生成COX修饰的TiOX,而GQDs一直稳定存在于复合材料中。光电流和荧光测试结果表明Ti3C2衍生GQDs能够有效抑制半导体光生载流子的复合。因此,在光催化过程中,Ti3C2衍生GQDs而不Ti3C2本身对提高半导体光催化效率起到了至关重要的作用。

相关研究成果发表在近期的Angew. Chem. Int. Ed.上,该文章的通讯作者为中山大学的黄丰教授和王梦晔副教授,论文第一作者为中山大学博士研究生王彪


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Ti3C2: An Ideal Co-catalyst?

Biao Wang, Mengye Wang, Fangyan Liu, Qian Zhang, Shan Yao, Xiaolong Liu, Feng Huang

Angew. Chem. Int. Ed., 2019, DOI: 10.1002/anie.201913095


导师介绍

黄丰

https://www.x-mol.com/university/faculty/55423


(本稿件来自Wiley


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