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含氧基团与氨基共修饰的超薄多孔氮化碳光催化析氢

开发高效的清洁能源是当今社会的重大挑战。氢气不仅是最具潜力的清洁能源之一,也是重要的化工原料。利用太阳能光催化分解水制氢是最为理想的制氢途径之一。近年来,具有优异化学稳定性、环境友好、结构可调和可见光响应活性等特点的聚合物氮化碳光催化剂得到学术界的普遍关注。但传统氮化碳水分散性较差、活性位点少、光生电子-空穴分离效率低,导致光催化析氢的性能仍有待进一步提高。此外,通常制备的氮化碳往往结晶性较差,传统表征手段无法检测低结晶性的结构变化,为理解微观结构与性能之间的构效关系带来了困难。


近日,天津大学张兵教授(点击查看介绍)课题组报道了一种一锅法连续两步热处理的策略,制备出含氧、富氨官能团共修饰、~0.4 nm厚的多孔超薄非晶氮化碳(CNPS-NH2)。他们采用多种先进表征手段分析其结构变化,发现所制得的CNPS-NH2表现出高效的析氢性能。通过对传统型氮化碳进行空气中高温煅烧,作者制备出含氧官能团修饰的~10 nm厚的含氧多孔氮化碳纳米片(CNPS-O),再通过对CNPS-O的氨气辅助热剥离与修饰处理,获得了富含氧缺陷、氨基修饰的CNPS-NH2。由于所获得的CNPS-NH2为非晶结构,为了研究非晶CNPS-NH2的精细局域结构,该课题组与德国亥姆霍兹材料与能源研究中心的Tristan Petit博士和Jian Ren合作,利用BESSY II同步辐射X射线吸收谱技术,揭示了经过一锅两步处理的氮化碳的3-s-三嗪环结构单元未发生变化,氧缺陷的引入增强了位于O k-edge的O 2p电子态,进而延长光生载流子的寿命,提升CNPS-NH2的析氢活性。同时,所制得的材料具有以下优势:(1)具有超薄、微孔与介孔结构的CNPS-NH2可暴露大量的活性位点,并缩短了载流子的传输距离、提升载流子的分离效率;(2)氧缺陷的引入提升了亲水性,并进一步增加活性位点;(3)氨基官能团的Lewis碱性增强了光催化材料的亲水性,同时可稳定空穴、延长载流子寿命;(4)超薄尺寸引起的量子限域效应可显著增加其导带电势,有利于光催化析氢的动力学过程。因此,CNPS-NH2表现出显著增强的产氢性能。


该工作提出的富缺陷、超薄、纳米多孔与表面功能化的协同调控策略为开发有机聚合物光催化剂提供了新的思路,同时也为揭示非晶态材料的局域结构与宏观性能之间的构效关系提供了有效的方法。相关成果近期发表在Energy & Environmental Science 上,文章的共同第一作者为Nannan MengJian Ren


该论文作者为:Nannan Meng, Jian Ren, Yang Liu, Yi Huang, Tristan Petit, Bin Zhang

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Engineering Oxygen-containing and Amino Groups into Two-dimensional Atomically-thin Porous Polymeric Carbon Nitride for Enhanced Photocatalytic Hydrogen Production

Energy Environ. Sci., 2018, DOI: 10.1039/C7EE03592F


导师介绍

张兵

http://www.x-mol.com/university/faculty/13340


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