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单原子电催化剂

单原子催化剂是负载型金属催化剂的理想状态,实现了金属以单原子的形式均匀分布在载体上。均一分散的单原子作为催化活性中心与均相催化类似,实现了催化反应的高活性和高选择性,同时也为催化剂机理的研究提供了新的解决方案。近日,华盛顿州立大学林跃河教授(点击查看介绍)及其团队针对单原子电催化剂这一新兴的研究领域,总结并讨论了催化剂材料在合成、表征以及电化学应用中的重大进展、面临的问题、解决方案以及未来的发展前景。


随着新能源产业的快速发展,电催化能源转化和存储技术在取代化石能源、减少排放、获得高附加值化学品方面发挥了重要的作用。优异的电催化材料是实现该技术的关键因素,设计和发展新型电催化剂并提高其电催化性能是目前电催化能源转化的当务之急。纳米结构催化剂设计与合成方法的进展对电催化领域的发展起到了至关重要的作用。总体来说,提高纳米电催化剂表面的催化活性位点数目以及提高催化活性位点的催化活性是设计制备纳米电催化剂的两个基本原则,纳米电催化剂的尺寸、结构、形貌和组分与其反应活性息息相关。围绕着如何调控纳米结构并提高纳米电催化剂的催化性能,许多科学家在材料制备、表征技术以及理论模拟等方面都取得了一系列的研究进展。


另一方面,单原子催化剂是负载型金属催化剂的理想状态,实现了金属原子100%的利用率。单原子催化剂中的金属以单原子的形式均匀分布在载体上,均一分散的单原子作为催化活性中心与均相催化类似,实现了催化反应的高活性和高选择性,同时也为催化剂机理的研究提供了新的解决方案。中科院大连化学物理研究所的张涛院士及其合作者在这一领域做出了引领性的工作,他们发展了一种湿化学共沉淀法制备了铁氧化物负载的Pt单原子催化剂,首次提出了“单原子催化”的概念,为设计合成高性能的催化剂提供了新的研究思路。近年来,研究人员在单原子催化剂的关键性问题——合成、表征以及应用机理研究方面取得了一系列重要的研究成果,推动该领域的进一步发展。


单原子催化剂的兴起为电催化的应用提供了广阔的空间。目前单原子电催化剂研究的重点主要围绕合成、表征以及应用机理的研究。由于其独特的单原子分布状态,金属-金属键的缺失对电化学催化反应途径的影响是催化剂具有高选择性的决定因素。此外,载体与金属原子的强相互作用也会对其电催化活性以及稳定性产生重要的影响。综述从单原子催化剂的材料设计出发,介绍了其制备方法以及表征手段,随后总结讨论了单原子电催化剂在电解水(电化学析氢/氧)、氧气还原、CO2还原以及燃料分子(甲醇、乙醇和甲酸)氧化方面的电催化应用。针对具体的电催化反应,结合催化剂的制备、表征以及理论模拟,作者在单原子尺度下探讨了电催化的机理,为设计高性能的纳米电催化剂提供了重要的理论指导。作者还讨论了进一步提高这类催化剂性能的有效手段,尤其是针对如何提高单原子的负载量以及活性位点的活性提供了一系列的解决方案。目前单原子电催化剂的研究还处于起步阶段,随着制备方法的发展、先进表征手段的应用以及实验与理论计算的有机结合,作者认为单原子电催化技术必将在纳米电催化领域取得更多突破性的进展。


这一成果近期发表在Angewandte Chemie International Edition 上,文章的第一作者是华盛顿州立大学的助理研究教授朱成周博士


该论文作者为:Chengzhou Zhu, Shaofang Fu, Qiurong Shi, Dan Du, Yuehe Lin

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Single-Atom Electrocatalysts

Angew. Chem. Int. Ed., 2017, DOI: 10.1002/anie.201703864


导师介绍


林跃河教授1984年于北京大学获得学士学位,1991年在厦门大学获得博士学位,师从我国著名原子光谱学家黄本立院士;1991-1992年在美国新墨西哥州立大学从事博士后研究,师从著名电化学家Joseph Wang教授;1997年在美国爱达荷大学又获得环境化学专业博士学位,同年进入美国西北太平洋国家实验室工作,2008年晋升为Laboratory Fellow,这是美国国家实验室的最高学术职位。林跃河教授2009年当选为美国科学发展协会AAAS Fellow,2012年当选英国皇家化学会会士,2013年当选美国医学与生物工程院院士,2013年起作为终身教授在美国华盛顿州立大学工作。林跃河教授主要致力于功能化纳米材料的设计以及能源和环境应用、开发新型纳米生物电化学传感设备及纳米材料用于生物医学诊断及药物递送;累计承担NIH、CDC、DOE和DOD等资助的25项科研项目,经费总额超过2500万美金,发表文章约400篇,总引用约37000次,h-index为100;入选汤森路透(Thomson Reuters)2014、2015、2016全球高被引科学家名单(Highly Cited Researchers)。


http://www.x-mol.com/university/faculty/45883


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