单位点光催化全解水

太阳光驱动水分解的“人工光合作用”是实现太阳能转化、生产清洁可再生氢能的理想方法，同时也是解决未来能源与环境危机的理想途径之一。然而，目前大多数光催化剂在不使用牺牲剂的条件下很难实现太阳光驱动的水分解，其效率也远远达不到实际应用的需求。光解水的过程包含复杂的多电子、多步骤反应，对催化剂材料的要求也非常严格，不仅需要合适的能级结构来吸收足够的可见光，更为关键的是要有效地分离和传输光生电子和空穴，同时还需具备高效稳定的析氢和析氧活性位点。因此，设计新型、高效、稳定和廉价的光催化剂仍旧面临着极大的挑战。

近日，中国科学技术大学国家同步辐射实验室的韦世强教授（点击查看介绍）和姚涛教授（点击查看介绍）课题组利用同步辐射X射线吸收光谱（XAFS）技术精确设计了单活性位点的钴基复合结构光催化剂，该催化剂可以有效分离和传输光生电子和空穴，实现了高效、自发的太阳光催化全解水析氢。

该研究团队提出设计构建单活性位点结构来分离光生电子和空穴对，并作为助催化剂实现高效的全解水性能。他们利用氮化碳纳米空间限域效应合成了原子级分散的结构位点，同步辐射XAFS光谱以及高角环形暗场成像表明形成了单位点Co₁-P₄结构。该复合结构在电子能带结构中形成特殊的中间态，不仅极大地提高了材料的可见光吸收，而且可以有效抑制光生电子-空穴对复合，成功将光生载流子的寿命显著提高约20倍。他们所设计的光催化剂实现了在模拟太阳光照、不加入牺牲剂和贵金属的条件下全解水析氢，速率可达410.3 μmol•h^-1•g^-1, 其中500 nm波长处的量子效率达到2.2%。这种单活性位点复合型光催化剂有望为进一步提升现有光催化剂水分解的性能提供新的设计思路和方法，同时也为从原子尺度探究催化的活性中心和反应机理提供新的有效途径。

这一成果近期发表在Angewandte Chemie International Edition 期刊上，并被选为当期热点文章“Hot Paper”，同时作为“Frontispiece”进行亮点报道。文章的共同第一作者是中国科学技术大学的博士生刘炜和研究生曹林林。

该论文作者为：Wei Liu, Linlin Cao, Dr. Weiren Cheng, Yuanjie Cao, Xiaokang Liu, Wei Zhang, Xiaoli Mou, Lili Jin, Dr. Xusheng Zheng, Wei Che, Prof. Qinghua Liu, Prof. Tao Yao, Prof. Shiqiang Wei

原文（扫描或长按二维码，识别后直达原文页面，或点此查看原文）：

Single-Site Active Cobalt-Based Photocatalyst with a Long Carrier Lifetime for Spontaneous Overall Water Splitting

Angew. Chem. Int. Ed., 2017, 56, 9312, DOI: 10.1002/anie.201704358

导师介绍

韦世强

http://www.x-mol.com/university/faculty/45881

姚涛

http://www.x-mol.com/university/faculty/45882