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可进行超高时间分辨的元素与价态分布测量的四维电镜

注:文末有研究团队简介 及本文作者科研思路分析


四维超快透射电子显微镜技术结合了透射电镜的超高空间分辨和飞秒激光技术的超快时间分辨能力,是国际超快结构动力学和电子显微学的前沿领域。世界上第一台四维透射电子显微镜于2008年在加州理工学院由诺贝尔奖得主Ahmed Zewail教授领导的小组建立,时间分辨能力达到飞秒量级(一秒的千万亿分之一),空间分辨能力达到原子层次(10-10米)。四维电镜问世至今,其超高的时空分辨能力在揭示基础物体运动、物理与化学变化的瞬态中间过程方面大显身手,已经成为生物、材料、物理与化学等许多学科研究的重要工具。


光参与的催化反应是当前太阳能源利用的热点领域,对催化过程中发生的电荷运动、物理化学反应过程的时间分辨研究是深入理解光催化机制,进而优化相应催化材料设计的关键手段。由于氧化铁具有取材方便、价格便宜、环境友好等优点,多年来一直是光催化领域的重要材料。然而氧化铁在可见光的激发下,发生的电荷转移过程却因缺乏合适的检测手段一直未能得到深入认识,而这对理解光参与的催化反应而言至关重要。一直以来,该过程存在电子从氧离子转移到铁离子生成氧离子空穴以及电子从铁离子转移到邻近铁离子生成4价铁空穴两种假设。四维透射电镜在时空分辨能力之外,其超快的电子能量损失谱的测量能量分辨率可达亚电子伏量级。来自美国加州理工学院和英国圣安德鲁斯大学、剑桥大学的研究人员在解决了阴极不稳定、信噪比极低等不利因素后,成功得到了飞秒时间分辨的铁离子L边电子能量损失谱(对铁的化学价态敏感),表明绿光激发下氧化铁中的电子从一个铁离子到另一个铁离子的转移,4价铁离子空穴在飞秒时间内产生皮秒尺度复合的瞬态过程。在超快电子能量损失谱的基础上,他们发展了超快元素分布技术,利用能量过滤器选择对应于三价铁离子能量损失的电子信号,得到了铁离子价态分布的超高时空分辨图像。


这一工作主要由美国加州理工学院Ahmed Zewail团队的苏梓学博士完成,并获得英国剑桥大学教授John Thomas爵士和圣安德鲁斯大学周午纵教授的协助和指导,增进了光参与的氧化铁催化原理的理解,并为今后发展有关电荷转移的超高时空分辨空间成像研究铺平了道路。这一成果近期发表在Journal of the American Chemical Society 上。


该论文作者为:Zixue Su, J. Spencer Baskin, Wuzong Zhou , John M. Thomas and Ahmed H. Zewail

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Ultrafast Elemental and Oxidation-State Mapping of Hematite by 4D Electron Microscopy

J. Am. Chem. Soc., 2017, DOI: 10.1021/jacs.7b00906


部分研究人员简介


本文第一作者苏梓学博士(左),2003与2006年于浙江大学物理系获得学士和硕士学位,2010年在英国圣安德鲁斯大学周午纵教授研究组获博士学位,并获得当年度英国SCI苏格兰化学领域最佳博士论文奖。该工作是他在美国加州理工学院Ahmed H. Zewail教授的指导下四维电子显微学前沿领域的代表作之一。


本文的通讯作者之一周午纵教授(右),1982年毕业于复旦大学化学系,1988年获得英国剑桥大学博士学位,现任英国圣安德鲁斯大学化学学院教授。他在固态化学和电子显微学研究领域发表论文300余篇,目前的主要研究兴趣是非传统晶体生长和固态材料中缺陷的电子显微分析。


http://www.x-mol.com/university/faculty/3303


科研思路分析


Q:这项研究最初是什么目的?或者说想法是怎么产生的?

A:500-1000 eV能损范围的电子能量损失谱是研究众多重要过渡金属的电子自旋、配位以及化学价态的有效手段。Zewail团队展示了可以通过超快电子衍射研究部分晶体结构良好材料中电荷转移的瞬态过程,而通过超快电子能量损失谱直接研究晶态以及非晶态材料中元素电子结构超高时空分辨的变化一直未能解决。解决这个问题是我们这项工作的最初动力。


Q:研究过程中遇到哪些挑战?

A:该研究中最大的挑战是克服电子能量损失谱信号随能损升高而指数降低,在测量区间~700 eV左右能损信噪比极低的问题以及去除因激光、入射电子以及表面等离激元之间的近场相互作用对入射电子能量的调制而导致铁L边电子能量损失谱变化的影响。


Q:本项研究成果最有可能有哪些重要应用?哪些领域的企业或研究机构最有可能从本项成果中获得帮助?

A:这项研究成果结合了四维超快电镜在飞秒时间尺度、纳米空间尺度以及亚电子伏能量尺度的分辨能力,展示了超快电子能量损失谱以及超快元素价态分布在揭示电荷转移反应中间瞬态过程的能力。该工作必将对相关材料、物理、化学等自然科学领域的基础研究发展产生推动作用。


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