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高活性的3纳米尺寸铂锌金属间化合物纳米粒子催化电氧化反应

燃料电池(Fuel cell)是一种将燃料中的化学能直接转化成电能的发电装置。多数燃料电池由阴极、电解质和阳极三部分组成,其中阴极和阳极分别发生氧气还原反应(oxygen reduction reaction)和燃料的氧化反应。目前使用氢气燃料电池的民用汽车已逐渐商业化,燃料电池的市场份额正在不断增长。多年来,各国的研究团队一直致力于研究高性价比的燃料电池,而其研究重点主要集中在设计高效的催化剂来加速阴/阳极反应。在现今商业化的燃料电池中,贵金属铂(Platinum)仍是最广泛使用的催化剂,但其昂贵的成本使燃料电池的价格居高不下。金属间化合物(Intermetallic compounds)是一种具有原子级规整晶体结构的合金,并具有独特的电子和结构特性。使用金属间化合物作为燃料电池的催化剂,一方面可以减少贵金属的用量,降低燃料电池的成本;另一方面通过掺杂其他金属,改变金属间化合物表面的空间和电子效应,可以增强其催化效果。因此,使用金属间化合物是一种代替贵金属的很好策略。然而合成金属间化合物通常需要高温煅烧,制备其纳米粒子时高温多会导致粒子团聚,降低了对贵金属的有效利用。为解决上述问题,在纳米尺度合成高效稳定的金属间化合物是一项极具挑战的课题。


近日,美国爱荷华州立大学化学系黄文裕点击查看介绍课题组与美国阿贡国家实验室刘聪点击查看介绍博士等创新地利用二氧化硅作为牺牲层,合成了碳纳米管负载3纳米尺寸的铂锌(PtZn)金属间化合物。他们在合成金属间化合物纳米粒子时,通过在其表面包覆二氧化硅,可以减少纳米粒子在高温下的移动和团聚,进而有效控制其尺寸和分布。相比传统浸渍法(wetness impregnation)制备的催化剂,利用二氧化硅作为保护层合成的铂锌纳米粒子,不仅展示了更小的尺寸和单分散特性(3.2 ± 0.4 纳米),而且在酸性和碱性电解液中都表现出十倍的甲醇氧化质量活性(mass activity)以及更好的比表面活性。


作者通过密度泛函理论(DFT)对反应机理进行预测,甲醇在铂锌金属间化合物表面并不倾向于产生具有毒化效应的一氧化碳过渡物种,从而更有利于保持催化剂的活性。同时,由于纳米粒子在更小的尺寸下会暴露更多缺陷位点(corner sites),降低反应的活化能,所以对金属间化合物的尺寸控制可以产生更多具有高活性的催化位点。这种通过控制纳米粒子尺寸以达到催化活性的双重提升对未来燃料电池纳米催化剂的设计提供了新的思路。相关工作发表在Journal of the American Chemical Society 上。


该论文作者为:Zhiyuan Qi, Chaoxian Xiao, Cong Liu, Tian Wei Goh, Lin Zhou, Raghu Maligal-Ganesh, Yuchen Pei, Xinle Li, Larry A. Curtiss and Wenyu Huang

原文(扫描或长按二维码,识别后直达原文页面,或点此查看原文):

Sub-4 nm PtZn Intermetallic Nanoparticles for Enhanced Mass and Specific Activities in Catalytic Electrooxidation Reaction

J. Am. Chem. Soc., 2017, 139, 4762, DOI: 10.1021/jacs.6b12780


导师介绍

黄文裕

http://www.x-mol.com/university/faculty/2848

刘聪

http://www.x-mol.com/university/faculty/44775


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