二维过渡金属硫化物中自旋流的光学调控

注：文末有研究团队简介 及本文作者科研思路分析

自旋作为电子的内禀特性之一，是开发自旋电子器件的基础。相比于以电子电荷特性为基础的微电子器件，自旋电子器件具有能耗低、响应快和存储密度高等优点，但在自旋电子器件的发展中仍然面对很多挑战，如自旋电子的注入、自旋电流的传输和载流子自旋极化的探测与调控等。利用光与物质的相互作用来操控非磁性材料中的自旋特性是解决这些难题的重要的研究方向。香港大学的崔晓冬教授（点击查看介绍）领导的团队最近提出了一种运用激光来调控单层过渡金属硫化物中自旋极化的方法。

单层过渡金属硫化物（transition metal dichalcogenides, 以下简称TMD）是一种类似石墨烯的六角晶格结构的超薄材料，它们的兴起将传统半导体材料扩充到新的二维极限。在它们的动量空间中固有地存在离散不等价的简并能谷K和K'。由于天然的空间反演对称破缺特性，单层TMD的不同能谷中电子会发生带间光学跃迁，需要遵循不同的光学选择定则，具有圆偏光双色性。另外，由于能谷处能带主要由过渡金属原子中的d轨道电子贡献，强自旋轨道耦合使能带发生劈裂，加上时间反演对称性的要求，能带的劈裂在K谷和K'谷的方向相反，即对应K谷中自旋向上的能带，在K'谷中一定是自旋向下的（图1）。理论上这种自旋自由度与能谷赝自旋自由度之间的耦合可以产生稳定的自旋极化，因此我们可以运用不同频率的激发光来调控单层TMD中的自旋。那么是否可以开展实验证实以上的推测呢？

图1. （A）俯视下的单层TMD六角晶格结构示意图，（B）单层TMD在K谷和K'谷的能带示意图

香港大学团队制备了一种可探测单层TMD材料中产生自旋极化的类自旋阀器件，用圆偏光激发出器件的单层TMD材料中载流子的自旋极化，并通过检测器件中自旋分辨的光电流，用实验验证了通过改变同一种手性圆偏激发光的频率来调控单层TMD中的自旋可行性（图2）。协同时间分辨的克尔偏转谱的测量，他们的实验还显示：光激发产生的单层TMD中的自旋极化在弛豫过程中趋向于保持原有的自旋方向，因此实验中可以用电学的手段在其费米能级附近检测到明显的自旋极化。

图2.（A）基于单层TMD的类自旋阀器件的工作原理示意图，（B）自旋分辨的光电流实验：同时扫描得到的（a）器件表面反射图（用于对照样品和铁磁电极的位置），（b）扫描光电流图，（c）和（d）为不同激发光频率下的光电流差扫描对比图，光电流差的值在不同频率下的符号相反，对应相反的自旋极化方向

这项工作为发展光学调控的自旋电子器件提供了一种崭新的思路，也展示了单层TMD在未来自旋电子器件中的潜在应用。这一成果近期发表在ACS Nano上，文章的第一作者是香港大学的博士陈曦。

该论文作者为：Xi Chen, Tengfei Yan, Bairen Zhu, Siyuan Yang, and Xiaodong Cui.

原文（扫描或长按二维码，识别后直达原文页面，或点此查看原文）：

Optical Control of Spin Polarization in Monolayer Transition Metal Dichalcogenides

ACS Nano, 2017, 11, 1581–1587, DOI: 10.1021/acsnano.6b07061

陈曦博士简介

陈曦，中国科学院苏州纳米技术与纳米仿生研究所陈立桅研究员课题组助理研究员，2017年1月毕业于香港大学，主要研究领域包括：低维材料（如过渡金属硫化物和碳纳米管）的光学特性（如拉曼光谱、荧光光谱、吸收光谱和双光子激发光谱）和电学特性（如FET器件制备及光电响应的测量）；基于AFM的材料和器件的表、界面表征（如运用SKPM、DFM、SNOM表征表面电势、载流子浓度和化学组分等信息）

崔晓冬

http://www.x-mol.com/university/faculty/41633

陈曦

http://www.x-mol.com/university/faculty/41628

科研思路分析

Q：这项研究的最初目的是什么？或者说想法是怎么产生的？

A：我们近年来的主要研究兴趣是用光电的手段来探测低维半导体中的新奇物理现象。正如文中所述，理论上我们已经可以推测出单层过渡金属硫化物中自旋极化的调控方法，而我们的研究目标就是通过实验的方法证实理论预测的可行性，并进一步阐述实验的结果来揭示单层过渡金属硫化物的自旋特性。

Q：研究过程中遇到的最大挑战在哪里？

A：本项研究中最大的挑战是制备可以有效检测到单层TMD中自旋极化的光电流的类自旋阀器件。在这方面我们采取超晶格结构的铁磁电极和调制不同手性的圆偏激发光是解决这一问题的关键。

Q：本项研究成果最有可能的重要应用有哪些？哪些领域的企业或研究机构最有可能从本项成果中获得帮助？

A：此项结果目前还停留在初始的研究阶段，得到的还是概念性的自旋电子器件，在自旋注入效率、自旋检测灵敏度和器件成功率等方面距离实际的应用还有一段距离。但这项研究工作展现了单层TMD材料在未来自旋电子器件中的潜在应用前景，也提供了一种未来自旋电子器件发展的新方向。