CsPbBr3量子点/氧化石墨烯复合材料的合成与光催化还原二氧化碳的应用

光催化还原CO₂是太阳能利用的一个重要研究领域，其还原产物(甲烷、甲醇、甲酸等)是重要的燃料或化工原料，可同时缓解能源和环境两大问题。高性能半导体光催化材料的设计与合成是提高光催化还原CO₂效率的关键。卤化物钙钛矿材料由于具有优异的光吸收和载流子迁移等特性是一类非常理想的光活性材料，尽管卤化物钙钛矿近年来在太阳电池研究领域中已取得了迅速的发展，然而受限于较差的湿度稳定性，在光催化研究中的应用仍存在巨大挑战。

近日，中山大学匡代彬教授（点击查看介绍）研究团队首次报道了CsPbBr₃钙钛矿量子点材料驱动的光催化还原CO₂反应。为了解决CsPbBr₃量子点在水中不稳定的问题，该研究团队采用具有中等极性的非水有机溶剂乙酸乙酯作为反应介质。不仅如此，乙酸乙酯较高的CO₂溶解度(241.0 mM，相比于在水体系中提高了约7倍)亦可以支持高效率的还原CO₂反应。结果表明在12小时的连续光照下光催化反应能够稳定地进行，参与反应的光生电子产率达到23.7 μmol/g•h。此外，他们进一步合成了量子点与氧化石墨烯的复合材料，光催化性能比单独的CsPbBr₃量子点材料提升了25.5%，稳态荧光光谱和瞬态荧光衰减曲线揭示了氧化石墨烯的引入可以加速电荷转移。他们还采用离心沉积法将CsPbBr₃量子点及其与氧化石墨烯的复合材料分别沉积在透明导电玻璃基底上，并研究了其光电化学性能，电化学阻抗谱表明复合材料内部的电荷转移阻抗明显下降，进一步证实了氧化石墨烯优异的电荷萃取和导电能力。

图1. (a) CsPbBr₃钙钛矿量子点/氧化石墨烯复合材料光催化还原CO₂示意图；(b) 连续反应12小时后的CO₂还原产物的产量

该研究为卤化物钙钛矿材料的应用提供了新方向，有望大大促进钙钛矿材料在光催化、光电催化等领域的应用。相关研究发表于Journal of the American Chemical Society 上。该文章发表后受到了广泛的关注，并迅速被Chemistry World 网站报道¹。该研究工作得到了国家自然科学基金、广东省自然科学基金、广东省高等学校珠江学者岗位计划的资助、广州市科技计划项目、中央高校基本科研业务费专项资金等项目的支持。

该论文作者为：Yang-Fan Xu, Mu-Zi Yang, Bai-Xue Chen, Xu-Dong Wang, Hong-Yan Chen, Dai-Bin Kuang, Cheng-Yong Su

原文（扫描或长按二维码，识别后直达原文页面，或点此查看原文）：

A CsPbBr₃ Perovskite Quantum Dot/Graphene Oxide Composite for Photocatalytic CO₂ Reduction

J. Am. Chem. Soc., 2017, 139, 5660–5663, DOI: 10.1021/jacs.7b00489

导师介绍

匡代彬

http://www.x-mol.com/university/faculty/15335

1. Chemstry World相关报道

https://www.chemistryworld.com/news/perovskite-quantum-dots-boost-artificial-photosynthesis/3007196.article

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