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揭示钙钛矿太阳能材料中光生载流子的扩散长度

能源长久以来是人类发展的前提。随着化石燃料的消耗,各种替代能源开始逐步进入人类生活。太阳能作为替代能源开发相对较早,人们一直在努力尝试利用新的方法提升其利用效率。有机-无机杂化钙钛矿(CH3NH3PbX3,X:Cl、Br、I,下文简称钙钛矿)作为近年来的明星材料,为太阳能电池的研究注入了新的活力。自2009年CH3NH3PbI3首次用于制备太阳能电池(效率3.8%,Miyasaka group),基于钙钛矿的太阳能电池研究开始逐渐增多,在近几年呈现爆发态势,其效率也迅速地提升至22.1% (2017年2月)。其出色的物理特性(较高的可见光吸收率、载流子迁移率和载流子寿命等)是高太阳能电池效率的根本。同时相比于传统的硅太阳能电池(效率在25%左右),钙钛矿太阳能电池具有成本低、易制备的优点(主要工艺仅包括旋涂与加热蒸发结晶)。


载流子扩散长度作为太阳能电池材料的一个重要参数,在钙钛矿中得到广泛的研究。多数研究基于荧光方式分别测量或估算载流子的迁移率和寿命来推算载流子扩散长度,并且在对多晶薄膜的测量中采用厚度与载流子扩散长度相当的薄膜。这种测量方式不仅无法直接分辨扩散长度来源于电子还是空穴,且较小的厚度可能会影响测量结果。为了进一步了解钙钛矿中的载流子输运情况,凯斯西储大学(Case Western Reserve University, CWRU, Cleveland, Ohio)高翾团队与Burda团队合作利用扫描光电流显微镜(Scanning Photocurrent Microscopy,下文简称SPCM)系统研究了高度取向的钙钛矿多晶薄膜中载流子的扩散长度(图1a)。Burda团队制备了高质量的钙钛矿薄膜,高翾团队对薄膜进行了测量和分析


由于不同金属具有不同的功函数,制作的电极与钙钛矿的电接触也会出现差异。研究团队首先比较了金电极和镍电极与钙钛矿的接触情况,确定了制作的钙钛矿薄膜具有p型半导体的性质,并且与所采用的金属电极之间存在肖特基(Schottky)接触。这将导致接触部分产生局域电场(尺度在纳米到微米)。在本文p型钙钛矿的情况下,这一局域电场会促进电子由钙钛矿进入电极,并阻碍空穴进入电极。在SPCM中,由一束激光扫过样品表面,同时记录激光位置和样品产生的光电流。激光激发的空穴-电子对会扩散并可能达到电极-p型钙钛矿接触面,但是在Schottky接触存在的条件下,光电流主要由电子引起。在激光移向远离接触面的方向时,由于电子的扩散长度有限,光电流会随着与接触面的距离指数减小,随后拟合这一指数曲线便可以得到电子的扩散长度。该团队探讨了在不同电压下所测得的电子扩散长度的变化并展示了在200 μm×150 μm区域内的结果(图1b)。这一结果显示电子扩散长度在5-20 μm左右。多晶钙钛矿薄膜中10 μm左右电子扩散长度的结果相比之前文献报道的100 nm-1 μm是十分显著的,团队推测这一结果来源于高度取向的薄膜。与其他实验相比,扫描光电流显微测量得更加直接准确。

图1. (a)扫描光电流显微镜(SPCM)的实验示意图。(b)钙钛矿薄膜二维扫描光电流图,图中显示钙钛矿薄膜中的光生载流子的扩散长度在十微米左右。


该结果利用平面钙钛矿电子器件直观地测量了钙钛矿中电子的扩散长度,免去了测量或估算载流子寿命和迁移率的过程,也避免薄膜厚度过小对荧光测量方法可能带来的干扰。即便在多晶薄膜中,电子扩散长度依然可以长达10 μm,这一结果进一步确认了钙钛矿材料的优异性质,对钙钛矿太阳能电池的发展起到了推动作用。


这一成果近期发表在Nano Letters上,文章的第一作者是凯斯西储博士研究生刘书豪


该文章作者为:Shuhao Liu, Lili Wang, Wei-Chun Lin, Sukrit Sucharitakul, Clemens Burda and Xuan Gao

原文(扫描或长按二维码,识别后直达原文页面,或点此查看原文):

Imaging the Long Transport Lengths of Photo-generated Carriers in Oriented Perovskite Films

Nano Lett., 2016, 16, 7925−7929, DOI: 10.1021/acs.nanolett.6b04235


高翾简介


高翾,1998年毕业于华南理工大学,获得应用物理学专业学士学位。同年赴美国哥伦比亚大学攻读博士学位,并于2003年获得博士学位,其博士论文被哥伦比亚大学应用物理系和应用数学系评为最优秀论文并获得罗伯特西蒙纪念奖。2003年至2007年,先后在洛斯阿拉莫斯国家实验室(合作导师Greg Boebinger教授)和哈佛大学(合作导师Charles Lieber教授)从事博士后研究。现为美国凯斯西储大学物理系副教授,研究领域涵盖低维电子系统传输和多体物理、纳米材料与器件的合成、制备和基础性质研究。曾获多个国际奖项及荣誉,其中包括2012年国际华人物理和天文学会的杰出青年科学家奖。


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