高质量活性超薄多孔CoP纳米片在高效电解水析氢的应用

在新型清洁能源的研究开发中，电解水制氢被认为是最具应用前景的能量转换方式之一，因此电解水析氢材料的开发获得了越来越多的关注。为了提高电催化析氢材料的催化活性，科学家们在新型催化剂的合成和高效催化技术的改进等方面取得了巨大的进展，但析氢催化剂的形貌仍然囿于小颗粒、一维的多晶或者较厚的片层结构等，由此导致其较大的尺寸和较少的活性位点，而这些析氢材料的性能，特别是质量活性，还存在非常大的提升空间。单晶多孔超薄纳米片凭借其极高的活性比表面积、特定暴露的晶面、大量低配位金属原子、高效的传质与电子传输等优势有望成为高效的电催化析氢材料，但常规的合成方法较难实现非层状单晶多孔超薄片的制备。因此迫切需要发展一种普适的合成方法来制备具有高比例暴露活性晶面、高质量活性的超薄多孔纳米片用作析氢电催化剂。

天津大学化学系的张兵教授（点击查看介绍）课题组利用谢毅院士发展的Co₃O₄多孔超薄片作为起始反应物进行低温磷化反应，实现了Co₃O₄向多孔CoP的转化，并保持起始纳米片的维数与多孔形貌。这种转化策略获得的CoP具有五个特点：超薄（厚度为1.01 nm）、多孔、具有高比例暴露的(200)晶面、金属性和适度的结构无序性。所获得的多孔超薄结构可加速传质和电子传输，具有优异的电催化析氢性能：在其析氢过电势为100 mV时，质量活性高达151 A g^-1，是CoP纳米粒子的80倍。密度泛函理论计算表明：不同于常规的催化材料，CoP(200)晶面与氢的结合能（ΔG_H*）随氢覆盖度(θ_H*)的增加而降低（当θ_H*为75%，ΔG_H*降低至-0.114 eV），表明CoP(200)晶面产氢活性位的利用率较高。此外，这种简便的化学转化策略具有较好的普适性，可拓展到具有特定暴露晶面的CoS和CoSe₂超薄多孔片的合成。该研究不仅可以获得其它现有方法难以获得的、具有特定晶面暴露的新型超薄多孔二维材料，还有望开启通过二维材料多孔结构调控和晶面工程来提高电催化性能的新途径。相关工作已在线发表在Chemical Science上。

该论文作者为：Chao Zhang, Yi Huang, Yifu Yu, Jingfang Zhang, Sifei Zhuo and Bin Zhang

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Sub-1.1 nm ultrathin porous CoP nanosheets with dominant reactive {200} facets: a high mass activity and efficient electrocatalyst for the hydrogen evolution reaction

Chem. Sci., 2017, DOI: 10.1039/C6SC05687C

导师介绍

张兵

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