化学发光精准表征超分子自组装

注：文末有研究团队简介及本文科研思路分析

2017年1月8日，国际著名学术期刊《美国化学会会刊》在线发表了中国科学技术大学化学与材料科学学院梁高林（点击查看介绍）教授课题组的研究成果，该文章报道了首次用化学发光信号表征超分子自组装成胶过程，在超分子自组装的表征研究上取得重要进展（J. Am. Chem. Soc., 2017, 139, 1041-1044）。

有多种方法用于表征超分子的自组装过程，例如高效液相色谱、傅立叶变换红外光谱、圆二色谱、流变、荧光光谱、核磁共振等。其中，最常用的表征手段是荧光，然而荧光信号具有光漂白、背景信号以及待测物自发荧光干扰等缺点。相比于荧光信号，化学发光信号不需要激发光，背景信号和自发荧光干扰极低，因而具有更高的信噪比。但是利用化学发光来表征超分子自组装过程却未见文献报导。梁高林课题组巧妙地设计了单酶双底物的体系，用碱性磷酸酶（ALP）同时作用于两种底物，使得超分子的自组装成胶过程伴随着化学发光的产生（见下图）。合适的底物比例可以让该体系的超分子自组装成胶的凝胶点和化学发光的峰值同时到达，从而实现了用化学发光信号来精准表征酶促自组装的成胶过程。

该论文第一作者为中国科学技术大学化学与材料科学学院博士生海子娟。唯一通讯作者为中国科学技术大学化学系梁高林教授。

该论文作者为：Zijuan Hai, Jindan Li, Jingjing Wu, Jiacheng Xu, Gaolin Liang*

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Alkaline Phosphatase-Triggered Simultaneous Hydrogelation and Chemiluminescence

J. Am. Chem. Soc., 2017, 139, 1041-1044, DOI: 10.1021/jacs.6b11041

梁高林教授简介

梁高林，男，1972年9月15日生，江苏兴化人，中国科学技术大学化学系教授，博士生导师。1989年考入南京大学基础学科教学强化部（理科第一名）。1993年获南京大学物理化学专业学士，2002年郑州大学化学工艺专业硕士，2005年复旦大学药物化学专业博士。1993年至2002年，江苏省原子医学研究所，核医学国家重点实验室从事放射性配基和骨质疏松治疗药的研究（国家“九五”科技攻关项目）。2005年9月至2008年1月香港科技大学化学系博士后，导师徐兵教授。主要从事超分子水凝胶的制备以及在生物医学方面的应用研究。2008年1月至2010年5月，美国斯坦福大学医学院博士后，导师饶江宏教授。主要从事分子与细胞显像的研究。2010年3月受聘为中国科技大学化学系教授、博士生导师。迄今为止，在SCI收录期刊上发表论文90余篇。其中大部分在Nature Chemistry, Accounts of Chemical Research, Angewandte Chemie International Edition, Journal of the American Chemical Society, Nano Letters, ACS Nano, Chemical Science, Biomaterials, Analytical Chemistry, Nanoscale, Chemical Communications等国际期刊上发表，h因子23。论文目前被引用近3000次。先后获得国家二类新药证书1项、中国专利7项、世界专利1项，美国专利1项、江苏省科技进步三等奖1项。中国科技大学“优秀青年教师奖”（2011）、“王宽诚育才奖”（2016）等称号。获教育部“新世纪优秀人才支持计划”（2010）、安徽省“杰出青年科学基金”（2011）、安徽省“百人计划”（2012）等资助。

http://www.x-mol.com/university/faculty/14777

科研思路分析

Q：这项研究的最初目的是什么？或者说想法是怎么产生的？

A：酶控自组装过程是自然界中广泛存在的现象。由于自组装是个动态过程，因而发展出新的分析方法来灵敏地追踪这一过程具有很大的挑战。本课题组长期从事生物成像分析和自组装研究，成功地把成像分析和自组装研究结合起来。虽然荧光经常被用于表征酶控自组装，但相比于荧光，化学发光具有更高的信噪比。可惜的是，目前还没有用化学发光来表征酶控自组装过程的报道。因此，我们巧妙地设计了一个单酶（ALP）双底物的体系，通过调节两种底物的合适比例，可以让该体系的超分子自组装成胶过程的凝胶点和化学发光的峰值同时到达，从而实现用化学发光精准表征酶控自组装的过程。

Q：在研究中过程中遇到的最大挑战在哪里？

A：研究的难点在于如何能够实现用化学发光精准表征酶控自组装过程。首先，选择的两种底物（图中的两个化合物）必须对同一种酶（本文为ALP）有着非常接近的酶动力学常数。这样，ALP对两个底物的去磷酸化的速度几乎相同，研究才有意义。其次，需要实验摸索出两种底物的合适比例，从而使该体系成胶过程的凝胶点和化学发光的峰值同时到达。

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