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氧化物晶体-非晶界面的电子重构—黑色TiO2高性能的关键

二氧化钛(TiO2)作为一种重要的功能材料,在光催化、太阳能电池、透明导电薄膜、传感器和锂离子电池等领域都受到了广泛的关注和研究。在能量转换和存储相关应用中,需要TiO2具备优异的光吸收和电子传输能力。然而,TiO2宽的带隙(>3.0 eV)和低的载流子迁移率大幅限制了其在上述领域的应用,为此,科研人员通过化学掺杂、半导体复合和纳米结构设计等方法来对TiO2进行优化改性。近年来,黑色TiO2纳米粒子的出现和发展进一步拓展了其在能源领域的应用潜力。黑色TiO2可以通过高压氢化和铝还原等方法获得,经过处理的材料具有特殊的核壳结构——外壳为缺氧的非晶层,内核为原来的晶体相。与常规TiO2相比,黑色TiO2显示出明显增强的光吸收和电子传输能力,光吸收的增强是由缺陷态和中间带引起的,而对于电子传输能力提升的主要机理一直存在很大争议,这在很大程度上是由粉体材料的复杂性导致的,颗粒的形状、尺寸分布和晶界等都对传输性能有影响。为了弄清楚这一问题,美国洛斯阿拉莫斯国家实验室的科研人员及其合作者通过将黑色TiO2的结构薄膜化,避免了上述干扰因素,从而成功揭示了高电子传输能力的内在机理。


该团队利用脉冲激光沉技术积构建了TiO2的同质节薄膜,该薄膜由TiO2晶体层和其上的缺氧非晶层组成(图1左),来模拟黑色TiO2的结构和功能。通过构建这样一个晶体-非晶界面,可以同时获得高的电子浓度和载流子迁移率,在常温下的电阻率为5.9 × 10-3 Ω cm(图2 左),电阻率比单层的晶体和非晶薄膜分别降低了五个和两个数量级。更有意思的是,该同质节薄膜在温度变化过程中显示出金属的传输特性。研究人员通过霍尔电阻、太赫兹光谱和界面电子能量损失谱等测试表征手段对界面高效电子传输的机理进行了系统的论述,发现TiO2晶体-非晶界面电子重构是引起高电子浓度和高载流子迁移率的原因(图1右),而高的电子浓度和迁移率是黑色TiO2电子传输能力提升的主要因素。

图1. 左)TiO2薄膜界面设计示意图;右)界面电子重构前后的能带结构示意图。


图2. 左)TiO2薄膜的电子传输性能;右)界面电子能量损失谱(EELS)。


相关工作近期发表在Nano Letters上,吕旭杰博士为该文章的第一作者


该论文作者为:Xujie Lü*, Aiping Chen, Yongkang Luo, Ping Lu, Yaomin Dai, Erik Enriquez, Paul Dowden, Hongwu Xu, Paul G. Kotula, Abul K. Azad, Dmitry A. Yarotski, Rohit P. Prasankumar, Antoinette J. Taylor, Joe D. Thompson, and Quanxi Jia*

原文(扫描或长按二维码,识别后直达原文页面,或点此查看原文):

Conducting interface in oxide homojunction: understanding of superior properties in black TiO2

Nano Lett., 2016, 16, 5751-5755, DOI: 10.1021/acs.nanolett.6b02454


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