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简易合成掺杂多孔碳材料实现高效电催化氧还原/氧析出

氧还原与氧析出反应(ORR/OER)在许多具有前景的能源转化与储存设备以及工艺中扮演重要角色,其中具有高性能的双功能氧催化剂更是可再生式燃料电池、可充电式金属-空气电池等能源设备的关键。目前,高效的氧还原与氧析出反应分别需要优良的贵金属电催化剂,但其高昂的价格与较差的稳定性严重限制了贵金属催化剂的商业化广泛应用;因此寻找具有高活性、廉价、稳定等特性的可逆性氧催化剂是当前的工艺与研究热点。碳基非金属催化剂因其丰富的电子与结构特征、低廉的原料成本以及良好的电催化性能近年来受到广泛关注,然而大多数非金属(metal-free)催化剂相比传统的贵金属催化剂在催化性能方面仍存在劣势。为了获得理想的性能,多数电催化剂具有以下特征:良好的导电性,大量可利用的活性位点以及良好的传质过程,孔结构(porous structure)是综合影响以上三者的一个重要因素,适合的孔结构能赋予催化剂优异的电化学性能。然而,如何简易、可规模化获得具有上述特征的高效稳定催化剂仍是问题的关键所在。

图1. 掺杂多孔碳催化剂的制备示意图。


最近,香港城市大学支春义博士(点击查看介绍)课题组通过原位化学的方法制备了一种富含N、S以及O元素的多级多孔碳骨架催化剂,为解决上述问题提供了新的策略。研究人员以适当尺寸的SiO2作模板,以廉价的蔗糖作碳源,以常见的硫化交联剂三聚硫氰酸作N源和S源,以聚四氟乙烯粉末作腐蚀剂,通过简易的一步煅烧法获得了具有大孔-介孔-微孔结构、大比表面积、富含异原子掺杂的多孔碳催化剂;该过程避免了使用高毒的HF试剂或者强腐蚀性的强碱溶液做模板腐蚀剂,亦无需后期纯化或者进一步活化过程,从而避免了活性位点的流失并简化了催化剂的合成过程。该催化剂在碱性(KOH)和酸性(HClO4,H2SO4)溶液中均表现出了优异的ORR性能,超过绝大多数目前报道的metal-free以及金属催化剂;同时,该多孔碳催化剂还具有优秀的ORR/OER双功能催化活性,在1 M KOH溶液中其反应电势差达到了0.72V,是目前最佳的可逆性ORR/OER效率之一。对比实验及动力学分析表明该催化剂的优异性源自作者提出的原位化学方法所赋予的良好导电性、丰富的活性位点以及适合的大孔结构。此外,该催化剂还可以用作可充电式锌-空气电池的空气电极材料,在10 mA cm-2电流密度下经历300次充放电循环之后,该碳基催化剂的电压差仅增大了约85 mV,远小于商品化的Pt/C 催化剂(265 mV)。

图2.(a) 碳基催化剂(1100-CNS)及Pt/C与IrO2的ORR/OER极化曲线;(b)碳基催化剂(1100-CNS)及Pt/C在锌-空气电池中10 mA cm-2下的充放电循环曲线。


此项研究为规模化制备碳基电催化剂及金属-空气电池空气电极材料提供了全新的解决思路,报道的方法也为制备其他功能材料提供了有益的启示。


该研究成果近期发表于Energy & Environmental Science上,通讯作者是香港城市大学的支春义博士,第一作者是支春义课题组的博士研究生裴增夏


该论文作者为:Zengxia Pei, Hongfei Li, Yan Huang, Qi Xue, Yang Huang, Minshen Zhu, Zifeng Wang, Chunyi Zhi

原文(扫描或长按二维码,识别后直达原文页面,或点此查看原文):

Texturing In-Situ: N, S-Enriched Hierarchically Porous Carbon as Highly Active Reversible Oxygen Electrocatalyst

Energy Environ. Sci., 2017, DOI: 10.1039/C6EE03265F


导师介绍

支春义

http://www.x-mol.com/university/faculty/35062


X-MOL催化领域学术讨论QQ群(210645329


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