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晶种导向合成具有优异MTO催化性能的纳米多级孔SAPO-34分子筛

乙烯以及丙烯等低碳烯烃作为基础原料,在石油化工以及精细化学品合成等领域有着重要而广泛的应用。截至目前,甲醇制烯烃(MTO)反应被认为是最成功且最具前景的采用非石油路径生产低碳烯烃的方法,在最近的几十年间,MTO反应得到了国内外科学家们广泛的关注。具有CHA拓扑结构的硅取代磷酸铝分子筛SAPO-34在MTO催化反应中展现出最优异的催化性能。然而,在MTO催化反应中,SAPO-34分子筛外表面以及笼和孔道中易于形成体积较大的积碳类物质,极易导致催化剂的失活。因而有效地减少积碳类物质的生成速率,进而延长催化剂催化寿命,提高催化剂的催化性能具有极其重要的意义。


吉林大学于吉红院士(点击查看介绍)课题组近几年来一直致力于制备具有优异催化性能的纳米尺寸以及多级孔道结构的SAPO-34分子筛的合成,并取得了一系列的科研成果。最近,该课题组开发出一种简单且廉价的合成路线,在无任何介孔导向剂的条件下,通过纳米晶种导向的合成策略,制备了具有优异MTO催化性能的纳米多级孔SAPO-34分子筛催化剂。该课题组使用前期工作中制备的超薄纳米片层状SAPO-34为晶种,使用三乙胺为结构导向剂,通过优化合成配比,最终制备了具有微孔-介孔-大孔复合的多级孔道结构的SAPO-34分子筛催化剂。相较于未引入晶种所合成的SAPO-34分子筛样品而言,晶种导向法合成的SAPO-34分子筛晶体尺寸减小10倍,低至400~800 nm。且在晶体内部存在25~200 nm的多级孔道结构。通过对于不同晶化时间样品的分析作者发现,纳米晶种在合成中首先部分溶解并均匀的分散在分子筛的合成凝胶中,并在晶化过程中被包裹在新合成的晶体内部,但随着晶体的逐渐生长,纳米晶种同时又被母液刻蚀,最终形成多级孔道结构,晶种的引入同时促进分子筛成核,再由于Ostwald熟化机理,导向纳米晶体的形成。MTO催化测试结果表明,晶种导向合成的纳米多级孔SAPO-34分子筛催化剂展现出超高的催化活性,其催化寿命是传统微米SAPO-34分子筛催化剂的4倍以上,乙烯和丙烯的总收率提升超过10%。

甲醇在纳米多级孔SAPO-34分子筛催化剂上反应制备低碳烯烃的示意图


该工作对于制备高性能纳米多级孔SAPO-34分子筛催化剂提供了一定的借鉴。同时,简单的合成方法,低廉的合成成本,以及优异的催化性能使该催化剂具有良好的实际工业应用前景。


该研究成果近期发表于J. Mater. Chem. A上,第一作者为吉林大学孙启明博士。


该论文作者为:Qiming Sun, Ning Wang, Risheng Bai, Xiaoxin Chen and Jihong Yu*

原文(扫描或长按二维码,识别后直达原文页面):

http://pubs.rsc.org/-/content/articlehtml/2016/ta/c6ta06613e

Seeding induced nano-sized hierarchical SAPO-34 zeolites: cost-effective synthesis and superior MTO performance

J. Mater. Chem. A, 2016, 4, 14978-14982, DOI: 10.1039/C6TA06613E


导师介绍

于吉红院士

http://www.x-mol.com/university/faculty/11044


X-MOL催化领域学术讨论QQ群(210645329


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