固相双离子转换反应合成氮硫共掺杂碳纳米管非金属催化剂

具有优良催化性能的新型非金属材料，由于其成本低廉获得了越来越多科研工作者的关注。目前，针对于非金属催化剂的研究已经取得了长足的发展，但是仍有许多问题和不足存在，例如：合成条件苛刻，后处理困难以及产出率较低等，极大地影响了非金属催化剂的商业化应用。

最近中国科学院长春应用化学研究所宋术岩副研究员和汪啸副研究员带领的研究团队在张洪杰研究员（点击查看介绍）的指导下，探索了一条简捷环保的合成氮硫共掺杂碳纳米管非金属催化剂的新方法。该团队利用硫化镉纳米线作为硬模板及固体硫源，盐酸多巴胺作为碳源、氮源和还原剂，通过固相双离子转换反应制备出氮硫共掺的碳纳米管。整个合成过程分为三个步骤：首先，合成硫化镉纳米线作为硬模板；其次，实现多巴胺在硫化镉纳米线表面的原位包覆；最后，在一定温度下烧结处理，实现固相离子转换。该研究团队发现，在一定温度下，硫化镉被多巴胺还原，进而诱导镉离子和硫离子的转换反应，获得最终产物—氮硫共掺碳纳米管。这种新型合成方法具有以下优点：1、对设备要求低；2、原材料低毒、低成本；3、避免使用气相原材料导致环境污染；4、副产物金属镉易于回收，便于后处理；5、可大批量制备。

研究团队进一步测试了这种催化剂用于对硝基苯酚还原反应的能力，当反应温度为室温条件时，10分钟以内可以在极少量催化剂的条件下实现对硝基苯酚的完全还原。即使在零度左右低温条件下，也能以较高速率完成转化。为了阐明氮硫掺杂在非金属碳材料中的作用，进而对功能化材料的合理设计提供依据，该研究团队利用密度泛函理论进行理论计算，得出氮硫共掺碳材料相比较于单掺杂碳材料对对硝基苯酚具有更高的吸附能，证实了氮和硫在体系中的协同作用。这种新型合成方法对于功能化非金属材料的设计与制备具有重要意义，将进一步推动非金属催化剂材料的发展。

这一成果近期发表在《Advanced Materials》上，文章的第一作者是中国科学院长春应用化学研究所博士研究生王帆。

该论文作者为：Fan Wang, Shuyan Song, Junqi Li, Jing Pan, Shuang Yao, Xin Ge, Jing Feng, Xiao Wang and Hongjie Zhang

原文（扫描或长按二维码，识别后直达原文页面）：

http://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.201603608/full

A “Solid Dual-Ions-Transformation” Route to S,N Co-Doped Carbon Nanotubes as Highly Efficient “Metal-Free” Catalysts for Organic Reactions

Adv. Mater., 2016, DOI: 10.1002/adma.201603608

科研思路分析

Q：这项研究的最初目的是什么？或者说想法是怎么产生的？

A：如上所述，我们的研究兴趣是寻找具有优异催化性能的新型非金属材料。众所周知，通过微观结构控制，例如提高杂原子含量，调节杂原子键合形式以及同时引入不同种类杂原子可以有效地提高催化剂的性质。但是，目前已经报道的原子掺杂方法往往面临成本高，后处理困难等问题。我们的目标很简单，就是通过寻找低毒的非气相原材料实现对非金属材料的掺杂。

Q：在研究中过程中遇到的最大挑战在哪里？

A：本项研究中最大的挑战是如何控制碳化过程，找到优化的碳化条件，以获得完整的、具有优异性能的氮硫掺杂碳纳米管。在这个过程中，通过调节煅烧温度可以实现氮硫不同比例的掺杂。

此外，在这项研究中，需要不少化学理论的背景知识，而我们的团队主要来源于化学材料专业，因此在理论方面存在知识储备不足的挑战，未来希望有相关领域的研究者一起合作将研究推动到更高的层次。

Q：本项研究成果最有可能的重要应用有哪些？哪些领域的企业或研究机构最有可能从本项成果中获得帮助？

A：这种新型合成方法具有以下优点：1、对设备要求低；2、原材料低毒、低成本；3、避免使用气相原材料导致环境污染；4、副产物金属镉易于回收，便于后处理；5、可大批量制备。与商业碳材料相比，由于表面官能团较多，氮硫共掺碳材料能够直接用于材料合成，避免复杂的预处理过程。固相双离子转换反应对于高效功能材料的设计与合成具有重要指导意义，同时推动了非金属催化剂材料在催化及能源存储领域的发展。

导师介绍

张洪杰研究员

http://www.x-mol.com/university/faculty/26817

X-MOL催化领域学术讨论QQ群（210645329）