氮掺杂石墨烯的氮构型调控及铁氮共掺实现高性能电催化

铂基催化剂作为目前性能最好的氧还原反应（ORR）催化剂，因其资源稀缺、价格昂贵而严重限制了燃料电池的大规模商业化。因此，开发价格低廉且性能优异的非铂催化剂材料成为一个研究热点。近年来，氮掺杂碳纳米材料表现出较高的ORR催化性能，对氮掺杂石墨烯ORR催化机理的澄清成为备受关注的科学问题，学界对不同氮掺杂构型的催化活性存有争议。

近日，清华大学材料学院张政军教授与北京航空航天大学杨树斌教授、美国莱斯大学P. M. Ajayan教授合作，通过化学还原和冷冻干燥技术得到还原氧化石墨烯气凝胶，然后采用氨气低真空高温热处理制备出具有极高吡啶型氮含量（占总氮含量的90%）的氮掺杂石墨烯。研究者通过改变高温热处理时间实现了对氮掺杂总量及氮掺杂构型的控制，结果表明吡啶型氮是影响氮掺杂石墨烯ORR催化性能的关键构型。进一步，通过在氮掺杂石墨烯中引入适当含量的铁，实现了复合结构ORR催化活性的协同增强，获得与商用Pt/C催化剂相当的催化活性及良好的稳定性。这一工作为开发有望替代商用铂基催化剂的高性能非铂催化剂提供了可行依据。

这一研究结果发表在《Advanced Functional Materials》上。清华大学材料学院博士生崔肖阳为论文第一作者。

http://onlinelibrary.wiley.com/wol1/doi/10.1002/adfm.201601492/full

原文：Pyridinic-Nitrogen-Dominated Graphene Aerogels with Fe–N–C Coordination for Highly Efficient Oxygen Reduction Reaction

Advanced Functional Materials, 2016, 31, 5581–5763, DOI: 10.1002/adfm.201601492

X-MOL催化领域学术讨论QQ群（210645329）