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钙钛矿太阳能电池界面材料:非掺杂的空穴传输聚合物

有机太阳能电池(organic solar cell, OSC)说“我可以溶液加工”,有机/无机钙钛矿太阳能电池(perovskite solar cell, PSC)说“我也可以”;OSC又说“我效率高”,PSC说“我效率更高……”;OSC还想说什么,没等开口,PSC又滔滔不绝的说道:“我的载流子扩散长度更长,我既可以传输空穴也可以传输电子,我的摩尔消光系数大……”


PSC的诸多优势吸引了众多科学家纷纷转入这一领域,经过科研界努力,仅仅3年左右时间,其光电转换效率就超过了22%。而且钙钛矿材料现在也被用在了染料电池、纳米材料、催化等等领域,成为了类似于石墨烯的“万能材料”。


PSC的器件结构与OSC结构相似,都是典型的三明治结构。将其细分,可分为三种结构:介孔结构、正装结构、倒装结构。对于后两种结构来说,不仅需要电子传输层(通常采用ZnO或TiO2),还需要空穴传输层,其作用是增大电荷抽取与环境稳定性。现在有几种高效的空穴传输层,但是普遍存在的问题是需要首先进行掺杂,之后氧化,这带来了巨大缺陷(比如操控性、稳定性等)。至今为止,应用本征聚合物作为空穴传输层的PSC最高效率还未到11%。


最近美国西北大学Tobin J. Marks院士与其合作者Michael R. WasielewskiLin X. ChenMercouri G. KanatzidisAntonio FacchettiRobert P. H. Chang等人一起合作开发了两个设计巧妙的聚合物,利用pBBTa-BDT2,在不用掺杂的情况下,可以得到12.3%的稳定光电转换效率,这是利用非掺杂空穴传输层PSC的当前最高记录。该工作发表在《Advanced Energy Materials》上。(Dopant-Free Hole Transporting Polymers for High Efficiency, Environmentally Stable Perovskite Solar Cells. Adv. Energy Mater., 2016, DOI: 10.1002/aenm.201600502)

图一 两个聚合物的化学结构。图片来源:Wiley


研究人员使用了吸电子能力较弱的BBTa(苯并二(三唑))单元,可以保证较低的LUMO能级。给体部分,采用了平面性好的BDT(苯并二噻吩)单元,而且构造的聚合物多采用“面朝上”排列,有利于电荷传输。另外在两个单元上都要增加上增溶基团保证其溶解性。


研究人员利用GIWAX对分子在薄膜中的结晶的取向进行了研究,从图二可以看出010主要在面外方向,100峰主要在面内方向,这完全也符合了作者的预期设计思想。

图二 两个聚合物的GIWAX分析。图片来源:Wiley


两个材料作为非掺杂的空穴传输层用于钙钛矿电池中,其中利用pBBTa-BDT2的光电转换效率可以达到14.5%;而利用常见的未掺杂的spiro-OMeTAD,光电转换效率只有3.9%,而掺杂后的spiro-OMeTAD效率为15.2%。很明显,pBBTa-BDT2的性能已经接近掺杂的spiro-OMeTAD。将器件制成1平方厘米的大器件后,pBBTa-BDT2与spiro-OMeTAD的效率分别为12.6%以及12.5%,与小面积器件相比效率下降百分比分别为13.1%与17.7%。


表一 器件参数表

图三 钙钛矿电池的器件结构。图片来源:Wiley


研究人员也对器件的稳定性进行了测试,经过500小时后,掺杂的spiro-OMeTAD的效率降低到只有最开始的15%,而利用pBBTa-BDT2作为空穴传输材料的器件效率下降则相对缓慢很多。


总之,pBBTa-BDT2为PSC的空穴传输材料的设计及以后的发展提供了重要借鉴,以后的发展趋势可能是:(1)非掺杂的空穴传输材料;(2)能帮助器件抵御空气湿度的、更加稳定的空穴传输材料;(3)适用于大面积器件的空穴传输材料。


http://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/aenm.201600502/full


(本文由科研小帝供稿)


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