基于纳米超晶格结构的双功能电解水催化剂

利用电化学方法分解水产氢是可再生能源存储的一种有效方法，进一步通过太阳能捕获和转化，这种电催化水分解的方法可实现对太阳能的直接利用，减少对环境的碳排放。实现这一目的的核心问题在于寻找有效的双功能电催化剂，从而在低的过电势下同时实现产氧与产氢催化，并有效克服缓慢的动力学过程。

复旦大学化学系和先进材料实验室的郑耿锋教授课题组针对该问题，对材料进行形貌和电子结构两方面的设计，制备了一种高度有序的碳氮包覆钴锰复合氧化物（CoMnO@CN）的超晶格结构作为双功能电催化剂，同时实现高效的水的氧化与还原。相关结果以“Nanoparticle superlattices as efficient bifunctional electrocatalyst for water splitting”为题，发表在《J. Am. Chem. Soc.》上（J. Am. Chem. Soc., 2015, 137, 14305-14312）。

在催化剂的形貌设计方面，这种纳米颗粒超晶格结构能通过纳米颗粒密堆积，显著提高化学活性表面积，并保持高导电性和结构稳定性。在电子结构设计方面，钴锰复合氧化物（CoMnO）纳米颗粒的构造能实现高效的产氧催化性能。同时，外层氮掺杂的碳（CN）的骨架可作为有效的产氢催化位点。此外，这种长程有序的超晶格网络结构能促进电荷传输和暴露有效活性位点，在大负载量的情况下仍然能保持高催化性能。在1 M的碱性电解液中，该双功能水分解催化剂在20 mA/cm2的电流密度下，其产氧和产氢催化的过电势分别为263 和71 mV，是目前报道的最佳的非贵金属基水分解催化剂之一。当使用一块商品化的硅太阳能电池作为驱动，该两电极双功能分解水的超晶格电催化剂能达到6.4 mA/cm2稳定的电流密度，相当于8.0%的太阳能产氢转化效率，并可稳定保持近五天。

http://pubs.acs.org/doi/abs/10.1021/jacs.5b07756

原文标题：Nanoparticle Superlattices as Efficient Bifunctional Electrocatalysts for Water Splitting