硅量子点逻辑门比率荧光检测平台

锌离子被认为在各种生理和生化进程，例如细胞凋亡、基因表达、免疫反应和神经传递等过程中起到关键的作用。更重要的是，人体内非正常浓度的Zn²⁺会引起多种疾病，如婴幼儿腹泻、缺血性中风、癫痫和阿尔茨海默病。因此，发展一种简便、快速、灵敏、特异性的Zn²⁺检测方法非常重要。近日，华南师范大学的王前明研究员和洛阳师范学院的周战博士（共同通讯作者）团队利用水杨醛（SA）和氨基修饰的水溶性硅量子点（SiQDs-NH₂），开发了一种新型的基于SiQDs-NH₂的逻辑门比率荧光检测平台。

Zn²⁺检测的荧光探针大多是基于喹诺酮、吡唑啉、呋喃、香豆素、BODIPY和其他有机荧光团设计的，而多数有机小分子基于水溶性和抗光漂白性的缺陷，限制了其在实际生活中的应用。近年来，晶体硅和其氧化物组成的荧光硅量子点（SiQD）由于具有独特的性质（如水溶性好、低成本、低细胞毒性、激发依赖性多色发射、高量子产率和对光漂白的高稳定性），受到研究者越来越多的关注。基于此，SiQD广泛用作荧光探针，可用于检测各种目标物，如小分子、离子和生物大分子等。就信号响应模式而言，比率荧光化学传感器与分析物结合后可表现出发射带的微妙变化。与单一波长的经典荧光检测方法相比，比率传感技术可以有效避免荧光体与被检测物浓度和环境影响等因素引起的误差。

华南师范大学和洛阳师范学院的研究团队发展了一种新型的基于SiQDs-NH₂的比率荧光探针，通过SA和Zn²⁺作为两个输入信号，提供了Zn²⁺识别和“AND”逻辑门的操作，在一定程度上弥补了上述单一波长荧光探针的缺憾。具体而言，作者首先利用3-(氨基丙基)三甲氧基硅烷（APTMS）和抗坏血酸（AA）作为前驱体，通过一步低温（40 ℃）处理得到氨基修饰的水溶性硅量子点（SiQDs-NH₂）。其次，他们利用水杨醛(SA)通过亲核反应形成C=N双键席夫碱，能够部分抑制SiQDs-NH₂的应该发射信号，并将其作为一种输出信号；随后，Zn²⁺的进一步加入使发射峰的信号发生明显增强和移动现象（最大发射波长从500 nm蓝移到455 nm），在SA不存在的情况下加入Zn²⁺则不能引起荧光的变化。作者建立了以SiQDs-NH₂为发光平台，SA和Zn²⁺为输入信号，455 nm荧光发射为输出信号的“AND”逻辑门，实现了对水中Zn²⁺浓度的比率荧光精确测定（检测区间和检测限分别为1-100 μM和0.17 μM），具有良好的特异性和重复使用性，且能够用于实际样品中Zn²⁺的检测。

这一成果近期发表在Inorganic Chemistry 上，文章的第一作者是华南师范大学和洛阳师范学院联合培养的硕士研究生李湘黔，通讯作者为周战博士和王前明研究员。

该论文作者为：Xiangqian Li, Zhan Zhou, Cheng Cheng Zhang, Yuhui Zheng, Jinwei Gao, Qianming Wang

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Ratiometric Fluorescence Platform Based on Modified Silicon Quantum Dots and Its Logic Gate Performance

Inorg. Chem., 2018, 57, 8866, DOI: 10.1021/acs.inorgchem.8b00788

导师介绍

王前明

http://www.x-mol.com/university/faculty/10606