简便制备大面积可拉伸2D MoS2多功能膜

随着可穿戴柔性电子器件领域的不断快速发展，对适应各种苛刻环境高性能导电材料的需求也愈发迫切。MoS₂等二维（2D）过渡金属硫族化合物（TMD）具有优于石墨烯的可调能量带隙、半导体传输性及光电性能，成为电子器件领域的研究热点。但是，无机薄膜材料的柔韧性、机械性能较差，器件的性能稳定性和环境适用性也有待提高，这限制了它们作为核心元件在柔性可穿戴电子器件领域的应用。近来，引入可伸展/压缩的三维形貌结构成为提升无机、金属等“硬”薄膜材料柔性的有效策略。

近日，美国中佛罗里达大学Yeonwoong Jung研究团队通过将少层2D过渡金属硫族化合物（特别是二硫化钼MoS₂）引入具有规整三维褶皱形貌的柔性基底（PDMS），得到大面积（>2 cm²）的具有褶皱形貌的2D TMD多功能膜，并制备了具有应力刺激响应性的多功能柔性电子器件。该器件在外界应力作用下能够方便地实现其光、电性质以及表面润湿性的可逆调控。这一成果在多功能性柔性电子器件大面积制备方面具有重要的应用和借鉴意义。

可拉伸MoS₂功能膜的制备过程示意图。图片来源：ACS Appl. Mater. Interfaces

研究人员以表面皱纹状图案化的PDMS为基底，在一定的预拉伸（50%）条件下将SiO₂/Si表面制备的2D MoS₂膜（约2 cm²）通过膜转移法转移至其表面，随之释放预拉伸得到表面具有三维形貌结构的2D MoS₂膜。表面微结构的存在其表面呈现彩虹光泽，并赋予其优异的可拉伸和弯曲性能。SEM测试表明表层的MoS₂膜与基底存在良好的共形贴合，未呈现脱层结构；AFM测试显示MoS₂膜表面微结构为规整的正弦状，同时MoS₂膜表面杨氏模量分布测试表明在波峰处其所受压缩应力最大。

MoS₂功能膜表面结构表征。图片来源：ACS Appl. Mater. Interfaces

表面的三维正弦状形貌赋予器件优异的可拉伸性能，在0.5 mm/s的拉伸速率下器件未发生界面滑移现象（拉伸50%）。不同拉伸应变条件下其两端电流-电压（I-V）迁移特征测试表明：在拉伸30%的条件下器件其ΔR/R₀增加~60%，相比于以往MoS₂功能器件具有明显的电性能可逆机械可调控性。

不同应变条件下MoS₂功能膜电性能测试。图片来源：ACS Appl. Mater. Interfaces

此外，基于三维结构形貌的引入器件具有表面光学性质机械可调控性，随着拉伸应变的增加其透光性逐步提升。同时，拉伸应变诱发2D MoS₂膜内产生“漏斗效应”（funnel effect）使得其激子能量峰发生蓝移，这使得器件具有明显的光电性能应力刺激响应性。

不同应变条件下MoS₂功能膜表面光电性能测试。图片来源：ACS Appl. Mater. Interfaces

材料表面的润湿性与材料表面化学性质及表面粗糙度密切相关。可逆拉伸应变引起MoS₂功能膜表面微结构形貌发生可逆变化，进而能够引起其表面润湿性可逆调控。测试表明其在50%的拉伸条件下其表面水接触角能够由初始的~141°降低至~120°。

MoS₂功能膜表面润湿性调控研究。图片来源：ACS Appl. Mater. Interfaces

小结

该研究利用柔性基底预图案化简便实现了柔性2D MoS₂功能膜的大面积制备。相比较与以往报道，该表面具有规整皱纹状形貌的MoS₂功能器件其光电性能的应变调控性更为卓越，能够满足实际柔性可穿戴电子器件的材料应用要求。同时，该研究也为提升其他无机功能膜或刚性薄膜柔韧性提供了一定的参考和借鉴。

原文（扫描或长按二维码，识别后直达原文页面，或点此查看原文）：

Centimeter-Scale Periodically Corrugated Few-Layer 2D MoS₂ with Tensile Stretch-Driven Tunable Multifunctionalities

ACS Appl. Mater. Interfaces, 2018, 10, 30623–30630, DOI: 10.1021/acsami.8b08178