钯-N-杂环双卡宾功能化的MOF材料及其催化应用

过渡金属-N-杂环卡宾（M-NHC）配合物在多种有机合成反应中表现出优良的催化性能。例如Pd-NHC配合物可以高效地催化一系列的交叉偶联反应。由于N-杂环卡宾化合物具有较好的催化活性和稳定性，近年来其固载化受到广泛的关注。

金属有机框架（MOFs）材料具有高比表面积、多孔性和可修饰性等特点，因此作为载体在异相催化方面具有独特的优势。将活性N-杂环卡宾与MOFs材料结合不仅可以实现N-杂环卡宾化合物的异相催化，提高其催化利用效率，而且拓展了MOFs材料在催化领域的应用范围。目前，固载N-杂环卡宾基团的MOFs材料报道较少，尤其是该类材料在有机反应催化中的应用有待进一步的研究。

山东师范大学的董育斌（点击查看介绍）研究团队将修饰了Pd-N-杂环双卡宾（Pd(II)-NHDC）的联苯二甲酸和联苯二甲酸按一定比例混合，与Zr(IV)组装得到共价负载Pd(II)-NHDC的UiO-67型MOF材料UiO-67-Pd-NHDC。通过这种策略，他们不仅成功地引入了钯-N-杂环双卡宾催化基团，而且保证了UiO-67-MOF框架结构的稳定性和多孔性，有效避免了钯-N-杂环卡宾活性组分在催化循环过程中的损失。

实验证明，该Pd(II)-NHDC功能化的UiO-67-Pd-NHDC作为异相催化剂可以高效地催化Heck偶联反应、分子间苯炔-苯炔-烯烃的插入反应，并实现理想的循环催化效果。这一工作为构筑更多新颖的M-NHC功能化MOFs催化材料提供了一种有效的方法。

相关研究成果发表在Inorganic Chemistry 上，文章的共同通讯作者是山东师范大学的董英博士和董育斌教授，第一作者为山东师范大学的硕士研究生尉永良。

该论文作者为：Yong-Liang Wei, Yue Li, Yun-Qi Chen, Ying Dong, Jia-Jia Yao, Xin-Yue Han, and Yu-Bin Dong

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Pd(II)-NHDC-Functionalized UiO-67 Type MOF for Catalyzing Heck Cross-Coupling and Intermolecular Benzyne-Benzyne-Alkene Insertion Reactions

Inorg. Chem., 2018, 57, 4379, DOI: 10.1021/acs.inorgchem.7b03271

董英博士简介

董英，山东师范大学化学化工与材料科学学院讲师；2014年于东北师范大学取得博士学位，同年就职于山东师范大学；主要从事有机催化方面的研究，相关研究成果发表在Angew. Chem., Int. Ed.、Chem. Commun.、Inorg. Chem.、Organometallics 等期刊上。

董育斌

http://www.x-mol.com/university/faculty/12164

董英

http://www.x-mol.com/university/faculty/12264