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用于碱溶液中电解水的低成本高效析氢催化剂

碱性溶液中的电催化析氢(Hydrogen Evolution Reaction, HER)反应是工业电解水制氢的关键步骤,也是氯碱工业中的重要反应。发展新型的电催化剂来降低反应电位,从而减少能量损耗,一直是材料科学和化学工业发展中的重要课题。此外,稳定性也是制约碱溶液中HER催化剂性能的一个重要因素。近日,扬州大学周敏博士(第一作者)、北京交通大学王熙教授(通讯作者)以及日本NIMS的合作者等通过在Ni3N表面构筑电荷极化的碳层,成功实现了碱性环境中HER催化活性以及稳定性的同步提升


对于特定的HER催化剂,其在碱性环境中所需要的过电位往往比酸性环境中的更高。首先,催化剂需要将吸附到表面的H2O分子分解为Hads和带负电的OHads(Volmer反应);然后通过Hads-Hads(Tafel反应)或者Hads-H2O(Heyrovsky反应)的结合产生H2并逸出。研究表明,碱性HER反应的速率是由第一步Volmer步骤控制的。因此,有针对性地提高该步骤反应的速率是提升碱性HER催化剂活性的关键。


为此,北京交通大学的王熙教授团队及其合作者通过在Ni3N颗粒表面包覆原子厚度的碳层,获得了电荷分布极化的碳表面(图1)。这种表面能够有效降低Volmer反应的活化能,进而提升催化剂的催化活性:在1 M的KOH溶液中,仅需69 mV的过电位即可达到10 mA•cm-2的电流密度。在不考虑催化剂比表面的情况下,这一表现优于商业的Pt电极。此外,碳包覆可以有效抑制Ni3N与电解液的直接接触,避免Ni3N氧化,从而提高催化剂整体的工作稳定性。该工作可为发展廉价、高效和持久的电催化剂提供参考。相关成果近期发表在ACS Nano 上,并在同期In Nano中介绍。

图1. (a)Ni3N@C结构的TEM成像;(b)样品中氧的XANES谱;(c)碱性溶液中电催化析氢的极化曲线以及(d: Ni3N@C和e: Ni3N)根据第一性原理计算得到的碳包覆前后材料表面对于Volmer步骤结合能的影响。


该论文作者为:Min Zhou, Qunhong Weng, Zakhar I. Popov, Yijun Yang, Liubov Yu. Antipina, Pavel B. Sorokin, Xi Wang, Yoshio Bando and Dmitri Golberg

原文(扫描或长按二维码,识别后直达原文页面,或点此查看原文):

Construction of Polarized Carbon-Nickel Catalytic Surfaces for Potent, Durable and Economic Hydrogen Evolution Reactions

ACS Nano, 2018, 12, 4148, DOI: 10.1021/acsnano.7b08724


导师介绍

王熙

http://www.x-mol.com/university/faculty/38318


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