受阻路易斯酸碱对捕获CO2的分子动力学模拟

近年来，受阻路易斯酸碱对（FLPs）这一类新型催化剂逐渐成为当前催化领域的研究热点之一。FLPs具有酸碱双活性中心的特点使其在氢活化、CO₂捕获及转化和氢化反应等方面具有重要的应用。该催化体系不含任何金属，具有环境友好、无金属残留等特点。同时，这些催化反应可在常温常压下进行，因此FLPs具有很好的工业化应用前景。

FLPs可用于CO₂捕获这一重要应用，吸引了众多关于机理的理论研究。目前多以密度泛函理论（DFT）为主，将该理论与过渡态理论相结合，阐明反应机理。然而DFT为静态计算，无法描述反应过程。另外，FLPs中酸碱对各自的功能尚无明确定论，使得设计与合成更加高效的FLPs缺乏依据。德国马普聚合物研究所刘磊博士及其合作者采用第一性原理分子动力学方法对FLPs 捕获CO₂的反应进行了深入研究。通过在分子动力学模拟过程中叠加高斯势能，获得了FLPs捕获CO₂所有可能的反应路径，进一步得到了该反应的三维自由能势能面（FES）。基于FES分析，发现该反应的热力学和动力学均取决于路易斯酸的类型，而路易斯碱的主要作用是形成FLPs体系。该研究结果为未来实验设计与合成同类型催化剂提供了重要的指导方向，即设计的关键在于改变路易斯酸的电子结构。

这一成果近期发表在国际著名催化期刊ACS Catalysis（IF = 10.614）上，文章的第一作者及通讯作者为德国马普聚合物研究所刘磊博士，共同通讯作者是荷兰阿姆斯特丹大学Bernd Ensing教授。

该论文作者为：Lei Liu*, Binit Lukose, Bernd Ensing*

原文（扫描或长按二维码，识别后直达原文页面，或点此查看原文）：

A free energy landscape of CO₂ capture by frustrated Lewis pairs

ACS Catal., 2018, 8, 3376–3381, DOI: 10.1021/acscatal.7b04072