双电子催化实现ReS2的高效光解水产氢

在诸多清洁能源中，氢能具有能量效率高、无污染等特点，逐渐成为全球性的研究热点。相对于电解水制氢和化学法制氢，光解水制氢可以利用清洁、丰富的太阳光促使水分解产生氢气，因而被认为有望缓解日益严重的能源枯竭和环境问题。但是，光催化剂电子-空穴对的复合会严重降低光解水制氢的效率。而且，即便电子-空穴对可以有效地分离，电子随后参与的单电子催化过程也会影响光解水制氢的效率。因此，如何进一步提高光催化剂的制氢效率仍然备受关注。

武汉大学付磊（点击查看介绍）课题组首次提出双电子催化机制（2H⁺+2e⁻→H₂），借助ReS₂独特的三激子行为，在不需要复合其他催化剂的情况下，仅使用单一的ReS₂光催化剂就实现了13.023 mmolg^-1•h^-1的光解水制氢效率，并且性能远远超过已报道的其他过渡金属硫化物（TMDs）复合光催化剂。多层ReS₂在可见光的照射下，自由电子会被光生的束缚激子捕获，从而产生大量的三激子，即两个电子与一个空穴。这些三激子可以迅速地迁移至活性位点，进而参与双电子催化反应。此外，由于ReS₂具有层间电荷去耦合的性质，电子和空穴不会在层间发生复合，从而保证高活性的光催化体系。通过理论计算和多种表征手段，他们也验证了基于双电子催化的反应机制。该工作聚焦于半导体中的光生三激子，为设计高效的光催化剂提供了新的思路，并提出了基于TMDs光催化剂新颖的催化机理。

这一成果近期发表在Advanced Materials 上，第一作者是武汉大学的博士研究生张琴和王文婕。

该论文作者为：Qin Zhang, Wenjie Wang, Jiaqian Zhang, Xiaohui Zhu, Qiqi Zhang, Yujing Zhang, Zemian Ren, Shuaishuai Song, Jinming Wang, Zihao Ying, Rui Wang, Xiaohui Qiu, Tianyou Peng, Lei Fu

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Highly Efficient Photocatalytic Hydrogen Evolution by ReS₂ via a Two-Electron Catalytic Reaction

Adv. Mater., 2018, 30, 1707123, DOI: 10.1002/adma.201707123

导师介绍

付磊

http://www.x-mol.com/university/faculty/13589