常温常压活化甲烷和二氧化碳合成液体燃料的重大突破

随着化石能源的大量消耗，二氧化碳排放量的快速增长加剧了全球气候变暖。同时，社会的经济发展加重了人们对化石燃料的依赖，能源需求与日俱增。将二氧化碳（CO₂）以及常见的化工原料甲烷（CH₄）作为原料生产高附加值的液体燃料和化工产品是一种潜在的获取清洁能源的策略，在解决气候变暖以及能源短缺等问题上具有广阔的前景。然而，甲烷和二氧化碳的活化与转化是公认的世界性难题，两种分子具有较强的稳定性，需要在高温、高压等剧烈条件下进行。近日，英国利物浦大学的屠昕教授（点击查看介绍）团队利用低温等离子体协同催化技术，在常温常压下实现了将甲烷和二氧化碳一步转化为具有高附加值的液体燃料和化工产品。

该团队长期致力于研究低温等离子体协同催化技术用于合成高附加值燃料和化工产品以及环境污染的控制，包括二氧化碳转化利用、甲烷活化、重油裂解、生物质高效转化和高值化利用等。甲烷和二氧化碳的重整反应由于具有极高的热、动力学壁垒，仅通过传统的催化转化无法一步直接转化成液体产品，一般需要两步反应，即甲烷、二氧化碳通过高温催化重整反应产生合成气，然后以高压反应将合成气转化为液体产品。低温等离子体可以在低温甚至室温下产生大量高能电子与活性粒子（如自由基和激发态粒子），突破化学反应能垒，使原本只能在高温、高压条件下进行的化学反应在低温或室温环境下也能进行。该工作中，研究人员设计了一种具有特殊结构介质阻挡的放电反应器，采用水电极将反应温度控制在室温（~30 ℃）状态，成功实现了常温、常压下将甲烷和二氧化碳一步转化为乙酸、甲醇、乙醇、丙酮和甲醛（液体产物总选择性最高可达59.1%），其中乙酸的选择性可达40.2%。研究中同时发现，他们可通过改变等离子体的物理特性、催化剂以及反应物的比例对反应过程和液体产物的分布进行调控。

该研究成果开辟了一条常温、常压下将甲烷和二氧化碳直接转化为液体燃料的新型反应路线，避免了传统两步合成工艺中需要高温、高压等剧烈的反应条件。同时，等离子体技术具有反应速率快、启停迅速以及工艺规模灵活可调等特点。等离子体和催化剂协同作用能有效地提高系统的能源效率以及目标产物的选择性，工艺路线具有低成本、低能耗、灵活性高和规模可控等优势。该技术有望在甲烷活化、二氧化碳转化利用以及化学储能等领域取得进一步的突破，并将在能源转化、环境污染控制和石油化工等领域具有广阔的应用前景。这一成果近期发表在Angewandte Chemie International Edition 上，文章的第一作者为利物浦大学的博士后王丽。

该论文作者为：Dr. Li Wang, Dr. Yanhui Yi, Dr. Chunfei Wu, Prof. Hongchen Guo, Dr. Xin Tu

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One-Step Reforming of CO₂ and CH₄ into High-Value Liquid Chemicals and Fuels at Room Temperature by Plasma-Driven Catalysis

Angew. Chem. Int. Ed., 2017, 56, 13679, DOI: 10.1002/anie.201707131

导师介绍

屠昕

http://www.x-mol.com/university/faculty/48483