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氮化硼缺陷位调变铂界面电子结构促进低温催化一氧化碳氧化

在研究纳米催化技术过程中,催化剂界面电子结构调控催化性能至关重要。研究者通常采用构建多元合金催化剂、利用供电子或吸电子有机长链修饰金属催化剂、建立金属-载体强相互作用等方法提高催化剂的选择性和活性。对于纳米铂催化剂,尽管在一氧化碳催化氧化、小分子加氢反应,电催化产氢等催化领域表现出优异的催化性能,但是如何调变催化反应中铂的电子结构依旧是重要的课题。例如,在一氧化碳催化氧化反应中,由于一氧化碳的强键合作用,氧气分子在铂的表面难以活化。因此,研究者们通常采用含氧的氧化还原性的载体,利用其晶格氧转移到铂的表面,从而实现一氧化碳的氧化。而对于无晶格氧的载体,通常要在高温下(> 150 ℃)才能实现一氧化碳的完全氧化。


近日, 江苏大学化学化工学院朱文帅教授与美国橡树岭国家实验室朱慧源博士和戴胜研究员等合作,利用含有原子空位的二维六方氮化硼为载体,调变铂纳米粒子的界面电子结构,成功实现了低温(~70 ℃)催化一氧化碳完全氧化,并借助原位表征和理论计算从原子尺度解释了催化反应机理。他们利用气相剥离法制备了富含缺陷位和边缘的二维薄层氮化硼纳米片(BNNS),并将其用作载体负载铂纳米粒子,考察Pt/BNNS活化O2催化CO氧化反应。结果发现该催化剂在反应中显示出优异的催化性能,甚至优于TiO2作活性载体的催化剂。通过原位实验表征和密度泛函理论计算发现,铂纳米粒子和载体之间存在强相互作用,氮缺陷位电子偏移到Pt上,而硼缺陷位电子偏移到BN上,总的电子转移效应使Pt上带上相对负电荷,进而在反应过程中增强了与O2的结合能,弱化Pt表面CO中毒,从而提高了催化一氧化碳氧化性能。该研究结果为设计高稳定性和高活性贵金属催化剂提供了一种新思路。


该项研究成果发表在期刊Nature Communications(影响因子=12.124)上,文章的第一作者是江苏大学朱文帅。该工作得到了国家自然科学基金、江苏省“六大人才高峰”项目、江苏省教育厅优秀青年教师境外研修等项目的资助。


该论文作者为:Wenshuai Zhu, Zili Wu, Guo Shiou Foo, Xiang Gao, Mingxia Zhou, Bin Liu, Gabriel M. Veith, Peiwen Wu, Katie L. Browning, Ho Nyung Lee, Huaming Li, Sheng Dai and Huiyuan Zhu

原文(扫描或长按二维码,识别后直达原文页面,或点此查看原文):

Taming interfacial electronic properties of platinum nanoparticles on vacancy-abundant boron nitride nanosheets for enhanced catalysis

Nat. Commun., 2017, DOI: 10.1038/ncomms15291


朱文帅博士简介


朱文帅,江苏大学化学化工学院教授,博士生导师,国家优秀青年科学基金获得者,江苏省“六大人才高峰”高层次人才。2009年于江苏大学取得工学博士学位并留校任教,2015年至2016年在美国橡树岭国家实验室工作。


主要从事功能化离子液体和二维材料设计及其在脱硫领域应用研究。近年来,在Nat. Commun., Angew. Chem. Int. Ed., AIChE J., Chem. Commun.等期刊发表论文共计120余篇,被引用3600余次,H因子34,ESI高被引论文15篇,获授权中国发明专利10项,技术转让1项。研究成果曾被Science News、Science Daily、Nanotechnology、Material today、美国能源部橡树岭国家实验室(ORNL)、材料人和X-MOL等机构专题报道。


http://www.x-mol.com/university/faculty/20417


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