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一例氢键调控的、以水分子为极性转子的晶态“陀螺型”超分子转子

分子转子(molecular rotor),作为人工分子机器的重要构件,长期以来受到化学、材料等领域的广泛关注。通常一个分子转子包含转子(rotator)和定子(stator)等结构单元。就固态分子转子而言,从结构上或功能上模仿宏观陀螺仪的“分子陀螺”通常具有“stator–rotator–stator”这样的结构。然而,合成制备这种结构的化合物通常需要经历高成本的、复杂的有机合成步骤和分离提纯过程。


近日,赣南师范大学杜恣毅点击查看介绍中山大学张伟雄点击查看介绍团队针对上述情况提出了新的合成策略,即把模型结构“stator–rotator–stator”修正为“stator–rotator∙∙∙stator”,这样不仅可以克服上述局限,而且扩充了转子(尤其是具有重要研究价值的极性转子)的来源。此外,利用这种新的模型,还可以引入更多变量来调控转子的运动状态和转速等。根据这种新的思路,结合他们在配位化学、超分子化学等领域的研究积累,他们设计合成了一个符合预期的模型化合物(t-BuNH3)(18-crown-6)[ZnCl3(H2O)](参见下图),并从多角度详细研究了该化合物的结构和功能机制。其中,水分子的转动可以通过该化合物显著的介电弛豫现象、同位素效应以及分子动力学模拟得到揭示。此外,该化合物还可以发生可逆的极性到极性的热致结构相变,这种相变是由作为主体的冠醚的构象变化引起的,从而导致了水分子旋转运动的可调性及开关效应,并且这种效应可以被电荷辅助的氢键相互作用的强度和方向很好地调控。


这一研究成果发表于J. Am. Chem. Soc.,论文通讯作者为赣南师范大学杜恣毅教授和中山大学张伟雄教授。


该论文作者为:Wang Li, Chun-Ting He, Ying Zeng, Cheng-Min Ji, Zi-Yi Du, Wei-Xiong Zhang, Xiao-Ming Chen

原文(扫描或长按二维码,识别后直达原文页面,或点此查看原文):

Crystalline Supramolecular Gyroscope with a Water Molecule as an Ultrasmall Polar Rotator Modulated by Charge-Assisted Hydrogen Bonds

J. Am. Chem. Soc., 2017, 139, 8086-8089, DOI: 10.1021/jacs.7b02981


导师介绍

杜恣毅

http://www.x-mol.com/university/faculty/19459

张伟雄

http://www.x-mol.com/university/faculty/15393


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