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高选择性的金属纳米催化剂的理性设计

苯胺类化合物是制备药物、聚合物、除草剂和其它精细化学品的中间体,其制备方法通常是对带有还原官能团的硝基化合物进行加氢。然而,由于底物分子同时含有两个或多个还原基团,对其高效选择性加氢显得尤为困难。例如,对于四硝基苯乙烯的加氢(同时存在硝基和烯烃官能团),传统催化剂如商业Pt/C, Pd/C可以获得硝基和烯烃同时加氢的产物,选择性差。因此,发展有效的策略来提高金属催化剂的选择性具有重要的意义。


针对上述问题,清华大学化学系王定胜点击查看介绍李亚栋点击查看介绍教授等结合实验与理论计算两个方面,报道了一种通过调变纳米晶晶格应力实现硝基化合物高效选择性加氢的新策略。


首先研究人员通过液相反应合成出Co为核、Ru为壳的哑铃型Co-Ru纳米颗粒。球差电镜结合几何相位分析表明Co的加入可以调变Ru的晶格应力;同步辐射表征进一步证明以上结果。研究人员以四硝基苯乙烯加氢为模型反应,探讨晶格应力与反应选择性的相关性。研究结果表明,相比与单金属的Ru 催化剂(四氨基苯乙烯选择性为66%),具有3%晶格压缩的Ru可以实现对四氨基苯乙烯的99%的选择性和优异的稳定性。理论计算进一步证实通过优化催化剂的晶格应力,可以高选择性的实现硝基的氢化,同时阻止烯烃的氢化。该研究为设计高选择性的金属催化剂提供了新的思路。


该研究工作发表在Angew. Chem. Int. Ed. 上。


该论文作者为:Junjie Mao, Wenxing Chen, Wenming Sun, Zheng Chen, Jiajing Pei, Dongsheng He, Chunlin Lv, Dingsheng Wang, Yadong Li

原文(扫描或长按二维码,识别后直达原文页面,或点此查看原文):

Rational Control of the Selectivity of a Ruthenium Catalyst for Hydrogenation of 4-Nitrostyrene by Strain Regulation

Angew. Chem. Int. Ed., 2017, 56, 11971-11975, DOI: 10.1002/anie.201706645


导师介绍

王定胜

http://www.x-mol.com/university/faculty/12030

李亚栋

http://www.x-mol.com/university/faculty/12007


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