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Metal–organic framework templated Pd/CeO2@N-doped carbon for low-temperature CO oxidation
Nanoscale Advances ( IF 4.6 ) Pub Date : 2019/12/31 , DOI: 10.1039/c9na00744j Weidong Fan 1 , Dongyuan Liu 1 , Xia Wang 1 , Xiuping Liu 2 , Dongwei Cao 1 , Lili Fan 1 , Zhaodi Huang 1 , Wenyue Guo 1 , Daofeng Sun 1
Nanoscale Advances ( IF 4.6 ) Pub Date : 2019/12/31 , DOI: 10.1039/c9na00744j Weidong Fan 1 , Dongyuan Liu 1 , Xia Wang 1 , Xiuping Liu 2 , Dongwei Cao 1 , Lili Fan 1 , Zhaodi Huang 1 , Wenyue Guo 1 , Daofeng Sun 1
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A new Pd/Ce based metal–organic framework is designed and synthesized as a self-sacrificial template for fabrication of an efficient catalyst for CO oxidation. The catalyst obtained by thermal annealing at 700 °C (Pd/CeO2@NC-700) is composed of N-doped carbon with embedded Pd and CeO2 nanoparticles, which are highly dispersed and closely connected in the N-doped carbon; the high Pd loading (33.7 wt%) and the coupling between Pd and the CeO2 phase synergistically boost the CO oxidation performance. The Pd/CeO2@NC-700 catalyst exhibits a 100% conversion temperature of 89 °C and excellent long-term stability. By combining structural characterization with density functional theory calculations, two possible CO oxidation pathways of TPB and TOP are revealed, in which the adsorbed O2 directly dissociates to O* atoms and activates CO* molecules. The transfer of O* between Pd and Ce (TPB) or Pd and Pd (TOP) facilitates the formation of 
intermediates and finally results in the production of CO2. This work provides a new insight into the development of novel efficient catalysts for CO oxidation based on metal–organic frameworks.
中文翻译：
金属有机框架模板化 Pd/CeO2@N 掺杂碳用于低温 CO 氧化
设计并合成了一种新的基于 Pd/Ce 的金属有机框架作为自牺牲模板，用于制造用于 CO 氧化的有效催化剂。700℃热退火得到的催化剂（Pd/CeO 2 @NC-700）是由N掺杂碳嵌入Pd和CeO 2纳米粒子组成，在N掺杂碳中高度分散、紧密连接；高 Pd 负载量（33.7 wt%）以及 Pd 和 CeO 2相之间的耦合协同提高了 CO 氧化性能。Pd/CeO 2@NC-700 催化剂具有 89 °C 的 100% 转化温度和出色的长期稳定性。通过将结构表征与密度泛函理论计算相结合，揭示了TPB和TOP两种可能的CO氧化途径，其中吸附的O 2直接解离成O*原子并激活CO*分子。O* 在 Pd 和 Ce (TPB) 或 Pd 和 Pd (TOP) 之间的转移促进了中间体的形成并最终导致产生 CO 2。这项工作为开发基于金属-有机框架的新型高效 CO 氧化催化剂提供了新的视角。
更新日期：2020-02-19
intermediates and finally results in the production of CO2. This work provides a new insight into the development of novel efficient catalysts for CO oxidation based on metal–organic frameworks.
中文翻译：
金属有机框架模板化 Pd/CeO2@N 掺杂碳用于低温 CO 氧化
设计并合成了一种新的基于 Pd/Ce 的金属有机框架作为自牺牲模板，用于制造用于 CO 氧化的有效催化剂。700℃热退火得到的催化剂（Pd/CeO 2 @NC-700）是由N掺杂碳嵌入Pd和CeO 2纳米粒子组成，在N掺杂碳中高度分散、紧密连接；高 Pd 负载量（33.7 wt%）以及 Pd 和 CeO 2相之间的耦合协同提高了 CO 氧化性能。Pd/CeO 2@NC-700 催化剂具有 89 °C 的 100% 转化温度和出色的长期稳定性。通过将结构表征与密度泛函理论计算相结合，揭示了TPB和TOP两种可能的CO氧化途径，其中吸附的O 2直接解离成O*原子并激活CO*分子。O* 在 Pd 和 Ce (TPB) 或 Pd 和 Pd (TOP) 之间的转移促进了
中间体的形成并最终导致产生 CO 2。这项工作为开发基于金属-有机框架的新型高效 CO 氧化催化剂提供了新的视角。
京公网安备 11010802027423号