Abstract In this study, a novel hindered phenol antioxidant with thioether and carboxy groups (GMMP) and its samarium complex (Sm-GMMP) were employed as an interfacial modifier for styrene-butadiene rubber/silica (SBR/SiO2) composites. The curing properties, filler dispersion, rubber–filler interfacial interaction, and mechanical properties of the SBR/SiO2 composites modified in-situ by GMMP and Sm-GMMP were studied in detail. The model compounds showed that the chemical interaction between GMMP and SiO2 consisted only of hydrogen bonding, whereas that of Sm-GMMP toward SiO2 included not only hydrogen bonding but also coordination bonding owing to the introduction of rare-earth ions, which could effectively promote the homogeneous dispersion of SiO2 particles into the SBR matrix and strengthen the rubber–filler interfacial interaction. Consequently, the mechanical properties of the SBR/SiO2 composites modified in-situ by the GMMP or Sm-GMMP were remarkably improved and better than those of the unmodified SBR/SiO2 composites with corresponding filler content. Moreover, the SBR/SiO2 composites modified by Sm-GMMP showed a better filler dispersion, tougher rubber–filler interfacial bonding, and stronger mechanical properties than those modified with the same dosage of GMMP. Based on the crosslink density and immobilized polymer layer results, the possible microstructure and reinforcing mechanism of the SBR/SiO2 composites modified in-situ by GMMP or Sm-GMMP were proposed, and these could effectively account for the experimental observations.

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使用新型受阻酚抗氧化剂及其钐络合物原位改性丁苯橡胶/二氧化硅复合材料的结构和机械性能

摘要 在这项研究中，一种新型的硫醚和羧基受阻酚抗氧化剂 (GMMP) 及其钐络合物 (Sm-GMMP) 被用作丁苯橡胶/二氧化硅 (SBR/SiO2) 复合材料的界面改性剂。详细研究了 GMMP 和 Sm-GMMP 原位改性的 SBR/SiO2 复合材料的硫化性能、填料分散、橡胶-填料界面相互作用和机械性能。模型化合物表明 GMMP 与 SiO2 之间的化学相互作用仅由氢键组成，而 Sm-GMMP 与 SiO2 之间的化学相互作用不仅包括氢键，而且由于稀土离子的引入，还包括配位键，这可以有效地促进SiO2 颗粒均匀分散到 SBR 基体中并加强橡胶-填料界面相互作用。因此，经GMMP或Sm-GMMP原位改性的SBR/SiO2复合材料的力学性能显着改善，优于具有相应填料含量的未改性SBR/SiO2复合材料。此外，与相同用量的GMMP改性的SBR/SiO2复合材料相比，Sm-GMMP改性的SBR/SiO2复合材料表现出更好的填料分散性、更坚韧的橡胶-填料界面结合和更强的机械性能。基于交联密度和固定聚合物层的结果，提出了 GMMP 或 Sm-GMMP 原位改性 SBR/SiO2 复合材料可能的微观结构和增强机制，这些可以有效地解释实验观察结果。GMMP或Sm-GMMP原位改性的SBR/SiO2复合材料的力学性能显着提高，优于相应填料含量的未改性SBR/SiO2复合材料。此外，与相同用量的GMMP改性的SBR/SiO2复合材料相比，Sm-GMMP改性的SBR/SiO2复合材料表现出更好的填料分散性、更坚韧的橡胶-填料界面结合和更强的机械性能。基于交联密度和固定聚合物层的结果，提出了 GMMP 或 Sm-GMMP 原位改性 SBR/SiO2 复合材料可能的微观结构和增强机制，这些可以有效地解释实验观察结果。GMMP或Sm-GMMP原位改性的SBR/SiO2复合材料的力学性能显着提高，优于相应填料含量的未改性SBR/SiO2复合材料。此外，与相同用量的GMMP改性的SBR/SiO2复合材料相比，Sm-GMMP改性的SBR/SiO2复合材料表现出更好的填料分散性、更坚韧的橡胶-填料界面结合和更强的机械性能。基于交联密度和固定聚合物层的结果，提出了 GMMP 或 Sm-GMMP 原位改性 SBR/SiO2 复合材料可能的微观结构和增强机制，这些可以有效地解释实验观察结果。经 Sm-GMMP 改性的 SBR/SiO2 复合材料比用相同剂量 GMMP 改性的复合材料表现出更好的填料分散性、更坚韧的橡胶-填料界面结合和更强的机械性能。基于交联密度和固定聚合物层的结果，提出了 GMMP 或 Sm-GMMP 原位改性 SBR/SiO2 复合材料可能的微观结构和增强机制，这些可以有效地解释实验观察结果。经 Sm-GMMP 改性的 SBR/SiO2 复合材料比用相同剂量 GMMP 改性的复合材料表现出更好的填料分散性、更坚韧的橡胶-填料界面结合和更强的机械性能。基于交联密度和固定聚合物层的结果，提出了 GMMP 或 Sm-GMMP 原位改性 SBR/SiO2 复合材料可能的微观结构和增强机制，这些可以有效地解释实验观察结果。